层状钙钛矿铁电体开关疲劳机理的透射电镜研究.pdf

摘要 份电薄膜开关过”中可反”的极化”开关次”而降低，即铁电极化疲劳，这 是铁电存储器应用中遇到的一个大问题。而Bi系层状钙钦矿铁电体氧化物因 其良好的抗疲劳特性而被广泛关注。但其无疲劳特性的本源还没有一广泛接受 的解释。对疲劳机制的解释主要是从缺陷对畴界的钉扎势较低的原因出发，且 对缺陷的类型，缺陷产生机理，缺陷在晶体内部的分布变化及钉扎机制的研究 比较多;但在极化开关疲劳的另一重要方面，畴界的结构与类型的分析则往往 都被忽视了。要知道极化开关过程是由极化畴的成核与生长所组成的。在考虑 缺陷对畴界的钉扎之前，首先要对畴界的类型和结构有所了解。夕 本论文利用透射电子显微镜 (TEM)对首先被认为在金属电极下无疲劳的 Bi系层状钙钦矿铁电体SrBi2Taz09(SBT)中的畴结构进行了观察分析。首次 观察到除了在疲劳材料如Pb(ZrTi)O,(PZT)中存在的900畴界和1800畴界以外， 还存在有新的畴结构 反相畴，900反相畴和 1800反相畴。第一次在实验上证 实了群论分析的结果 同时900畴界具有不规则的形貌。 透射电子显微镜的原位观察揭示了极化畴界的动性与成核情况。在此基础 上，我们提出了一种新的极化反转 (极化开关)机制，不同于PZT等疲劳材水q 中的新畴主要在铁电体与电极之间的界面成核，SBT中大量存在的反相畴界面 虑疲劳材料对电极性质的严重依赖性，SBT的无疲 供“了”外的成界“面。仓 劳特性可以解释为大量存在的反相畴界面提供了额外的新畴成核界面 使其对 电极界面的依赖性降低，即使在电极界面新畴不能成核，在反相畴界曲上成恢 的新畴照样可以完成整个极化开关过程。从而很好地解释了SBT无疲劳的事 实。这是一个不同于己有报道的一全新解释。 对新近发现的同样具有无疲劳特性的层状钙钦矿铁电体，La搀杂的Bi,Ti,q、. Bi,,5Lao,,,Ti,O,_(BLTx,x=0.75)，在x=0和x=0.5的情况下还是疲劳的，此时k. 反相畴。而当电子显微镜观察发现了反相畴出现时，对应于材料((BLT0.75)无疲 劳特性的出现。这也就证实了反相畴在无疲劳特性中起重要作用的解释的正确 性·; 一般情况下，因为900畴界有着很大的应变，900畴对极化反转的贡献都足 被忽略的。通过我们对无疲劳材料 ((SBT和 BLT0.75)中的900畴结构的研究 首次发现:反相畴对900畴的应变有吸收效应，导致了900畴动性的大大提高 这使得在极化反转过程中，900畴不应再被忽略。BLT0.75件IE匕Bi,Ti,O,,和BLlU. 还要高的剩余极化就证明了这 一点 瓜夕，卜、门还对SBT中大量存在的另一种面缺陷层错进行了TEM观。;、 析。发现层错F要是插入型的 (插入一层或两层 TaO,,层)。对应的缺陷区J加Ii Bi的含量偏低。层错区域的电荷平衡要求可能导致高密度空位的产生，从}fufill 坏铁电性。在降低样品中的ST含量后，(Bi,q)层中的Bi可以被层错界面1钙 认矿层中的Sr位和(Bi,q)层共享，这可以降低空位的浓度。所以在样品合成叼 取。、过、，Sr不足将会导致好的铁电性。令 关键词:透射电子k-!微镜，铁电材料了疲劳，90,畴界〕180,畴界广反相畴、 极化反转 极化少干关，层错。 Abstract Thereductioninswitchablepolarizationofferroelectricthinfilm(polarization fatigue)isamajorproblem inferroelectricmemories.Bi-layeredperovskite ferroelectricoxideshavereceivedincreasingattentionduetotheirfatigue-rfee behavior.Butthereisstillnowell-acceptedexplanationabouttheoriginofthe fatigue-freebehavior.Thebuiltfatigue-rfeemechanismsareconsideredfromthe domainwallpinningeffectsofdefects.Andtherearemanyreportsonwhatisthe defe