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含硫生物质气化气催化燃烧的实验研究-热能工程专业论文.docxVIP

含硫生物质气化气催化燃烧的实验研究-热能工程专业论文.docx

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独创性声明 本人声明所呈交的学位论文是我个人在导师指导下进行的研究工作 及取得的研究成果。尽我所知,除文中已经标明引用的内容外,本论文不 包含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的研究成果。对本文的研究做 出贡献的个人和集体,均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声 明的法律结果由本人承担。 学位论文作者签名: 日期: 年 月 日 学位论文版权使用授权书 本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定,即: 学校有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版,允许 论文被查阅和借阅。本人授权华中科技大学可以将本学位论文的全部或部 分内容编入有关数据库进行检索,可以采用影印、缩印或扫描等复制手段 保存和汇编本学位论文。 保 密□,在 年解密后适用本授权书。 本论文属于  不保密□。 (请在以上方框内打―√‖) 学位论文作者签名: 指导教师签名: 日期: 年 月 日 日期: 年 月 日 华中 科技 大 华 中 科 技 大 学 硕 士 学 位 论 文 I I 摘 要 基于生物质气化的 B/IGCC 发电技术适合大规模开发利用生物质资源,发电效率 较高,是生物质利用的主要方式。催化燃烧可使低热值气体燃料在较低的温度下保持 稳定燃烧,同时可有效抑制燃烧过程中 NOX 、 CO 及 UHC的生成与排放,是一种高 效、清洁、安全的能源利用方式。然而,由于气化气组分复杂且含有一定量的硫、碱 金属等杂质成分易导致催化剂中毒失活,使其实际应用受到限制。因此,开发具有良 好的低温催化活性和高温热稳定性及抗硫、碱金属中毒的催化剂体系是目前催化燃烧 研究的热点和难点。 本文制备了 Pt 和 Pd 负载 LaAl11O19 和 La0.5Ba0.5Mn0.5Fe0.5Al11O19 六铝酸盐整体式 催化剂,借助 XRD 和 BET 对其进行了表征,同时考察了催化剂作用下模拟生物质气 化气的燃烧特性及气化气中通入 H2S 后对可燃组分催化燃烧的影响,通过暂态实验研 究了催化剂失活后的可逆性。结合失活样的 XPS、SEM 和 FTIR表征结果,初步分析 催化剂硫中毒的机理。 结果表明,实验制备的催化剂在 1200℃焙烧后仍能保持较高的比表面积,说明其 具有很强的高温稳定性和抗烧结能力。焙烧后样品的 XRD 图谱出现较强的六铝酸盐 衍射峰,晶相结晶度增大且结构单一,无杂质相生成。分别负载贵金属后检测到了微 弱的 Pt 和 PdO 的晶相衍射峰。 催化活性实验结果表明贵金属负载催化剂活性优良,明显降低了可燃成分的起燃 温度,使其在低温下迅速起燃。贵金属活性组分不同,催化活性也有差别,低温下 Pd 的催化活性明显优于 Pt 。同时 Pd 和 Pt 两种负载催化剂在抗硫中毒性上表现也是不同 的, Pd 负载下对 CO、H2 的燃烧影响较小,对 CH4 影响稍大。反之, Pt 对 CH4 的点 燃几乎无影响,对 CO、H2 的影响则稍大,LBMFHA 催化剂失活最为严重。推测 Pd / Pt 双金属负载型催化剂可以成为一个很好的抗中毒催化剂应用在低热值气体催化燃烧 领域。暂态实验表明,由此可知催化剂中毒后活性可再生,且失活和再生过程是比较 迅速的。 II II 由表征结果推知催化剂中毒主要是通过形成的硫酸盐成分在表面沉积,覆盖活性 位,导致活性位转变成钝性的表面硫酸盐,从而引起催化活性的下降。 关键词:催化燃烧 六铝酸盐 铂/钯 H2S 中毒 PAGE IV PAGE IV Abstract The main advantages of catalytic combustion are ultra-low emissions of nitrogen oxides (NOX), carbon monoxide (CO) and unburned hydrocarbons (UHC), also to stabilise combustion of low heating value gas at relatively low temperatures. Catalytic combustion is one of the most promising processes to produce environmentally clean energy. However, the utilization is prevented by the complexity of the composition for the gasified biomass which contains certain amount of impurities such as sulfur..Nowadays the research of catalytic comb

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