纯钚在辐照条件下相稳定性的热力学研究-物理化学学报.PDF

第41 卷 第6 期 核 技 术 Vol.41, No.6 2018 年6 月 NUCLEAR TECHNIQUES June 2018 纯钚在辐照条件下相稳定性的热力学研究 卢 勇 唐巧巧 江 政 冯 翔 王翠萍 刘兴军 （厦门大学 材料学院 厦门 361005 ） 摘要 Pu （钚）是一种十分重要的核工业原料，随温度变化会有不同的结构，并且辐照对其有着重要的影响。 为了探究辐照强度、辐照时间对钚的相变化的影响，本研究在纯Pu 的吉布斯(Gibbs) 自由能计算基础上，通过 考虑辐照条件下空位产生的过剩自由能，建立了纯Pu 在辐照条件下的热力学模型。计算不同辐照条件下的温 度-吉布斯自由能函数，得到了不同辐照强度下纯Pu 的相图，分析不同辐照强度、辐照时间对其6 个同素异构 体相稳定性的影响。研究结果表明：辐照对较低温度下纯Pu 的相稳定性影响较大，接近室温时出现了γ-Pu 的 相区，其稳定存在的温度范围会随着辐照的强度增强、辐照时间加长而扩大，而且辐照使α-Pu 趋于稳定。本 研究所建立的辐照条件下的纯Pu 的相图为Pu 基核燃料的设计提供重要的基础理论指导。 关键词 纯钚，辐照，相稳定性，热力学 中图分类号 TL273 DOI: 10.11889/j.0253-3219.2018.hjs.41.060203 Thermodynamic study on phase stability of plutonium under irradiation LU Yong TANG Qiaoqiao JIANG Zheng FENG Xiang WANG Cuiping LIU Xingjun (College of Materials, Xiamen University, Xiamen 361005, China) Abstract [Background] Pu is an important material for nuclear industry, its structure is sensitive to temperature, and irradiation has an important impact on it. [Purpose] In order to explore the thermodynamic effects of irradiation on plutonium, the phase diagram of pure Pu under the irradiation established in this study provides important theoretical guidance for the design of Pu-based nuclear fuels. [Methods] Based on Gibbs free energy of pure Pu, the thermodynamic model of Pu under irradiation was established by considering the excess free energy of vacancies under irradiation conditions. [Results] The Gibbs free energy function under different irr