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物理化学学报(Wuli Huaxue Xuebao)
November Acta Phys. -Chim. Sin. 2016, 32 (11), 2671－2677 2671
[Article] doi: 10.3866/PKU.WHXB201608122
亚临界和超临界二氧化碳-甲醇混合气相及液相区中
甲醇核磁弛豫速率比较研究
程晓蒙 李 宇 陈 总 李宏平* 郑晓芳
(郑州大学化学与分子工程学院，郑州450001)
摘要：用核磁共振氢谱测量了不同温度(293.15 和308.15 K)及压力高达25 MPa 下二氧化碳- 甲醇混合气相
(超临界)及液相区(亚临界) 中甲醇(羟基及甲基) 的纵向弛豫时间T 。本工作的目的是考察近临界区二氧化
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碳- 甲醇混合物的压力、温度及组成对甲醇弛豫速率的影响，揭示混合物不同相区(气相及液相区) 中自旋- 晶
格弛豫(SLR)过程的机理。此外，还对比研究了等温条件下超临界和亚临界混合气相及液相区中甲醇的SLR
速率1/ T 随混合物密度的变化规律。研究发现，在本工作所涉及的温度及压力区间，对于纯甲醇或液相区
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其SLR 过程是以偶极－偶极(DD)作用机理为主导，而在气相区SLR 过程则是以自旋-转动(SR)作用机理占优
势，也即，超临界和亚临界二氧化碳- 甲醇混合物的SLR 过程在不同相区有不同的作用机理控制。由于甲醇
的SLR 弛豫速率1/ T 是由甲醇分子间及分子内的DD 作用和SR 作用三部分共同决定的，所以研究超临界
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和亚临界二氧化碳- 甲醇混合物的SLR 弛豫速率随压力、浓度及温度的变化规律有助于提供更多该混合物不
同相态区分子间相互作用的动态学信息。
关键词：二氧化碳- 甲醇混合物；偶极－偶极作用机理；亚临界和超临界流体；自旋- 晶格弛豫速率；自旋-转
动作用机理
中图分类号：O645
A Comparative Study on the NMR Relaxation of Methanol in Sub- and
Super-Critical Mixtures of CO2 and Methanol
CHENG Xiao-Meng LI Yu CHEN Zong LI Hong-Ping* ZHENG Xiao-Fang
(College of Chemistry and Molecular Engineering, Zhengzhou University, Zhengzhou 450001, P. R. China)
Abstract: 1H NMR longitudinal relaxation times (T of the hydroxyl and methyl group) of methanol in
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