煤气化炉渣本征特性及碳热还原氮化过程中物相演变-环境材料专业毕业论文.docxVIP

西安建筑科技大学硕士学位论文 西安建筑科技大学硕士学位论文 西安建筑科技大学硕士学位论文 西安建筑科技大学硕士学位论文 万方数据 万方数据 万方数据 万方数据 煤气化炉渣本征特性及碳热还原氮化过程中物相演变? 专 业：环境材料 硕 士 生：帅航 指导教师：尹洪峰 教授 摘 要 本论文选用多种气化炉产生的煤气化炉渣为研究对象，首先利用 X-射线荧光 光谱仪（XRF）、X-射线衍射仪（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）等手段表征气 化炉渣的本征特性；然后通过高温熔融、淬冷及 FactSage 软件模拟探究不同温度 下炉渣物相组成演变及高温黏度变化情况；最后以气化炉渣为原料，石墨为还原 剂，白糊精作为结合剂，采用碳热还原氮化法制备 Sialon 粉体，并与粘土的碳热 还原氮化情况进行对比，分析氮化温度和保温时间对氮化产物相组成和显微结构 的影响，从而揭示煤气化炉渣在碳热还原氮化过程中相组成和显微结构演变规律。 实验结果如下所示： （1）煤气化炉渣的主要化学成分 SiO2、Al2O3、CaO 和 Fe2O3，由于煤粉在气 化炉中停留时间较短，使得炉渣中还存在大量残余碳；气化炉渣主要物相为非晶 玻璃和残余碳，这与其形成过程有关，还有少量的石英和方解石相。显微结构观 察发现气化炉渣中含有大量表面光滑的球状玻璃体以及多孔碳。 （2）炉渣的化学组成和高温相组成变化规律决定了炉渣高温黏度随温度变化 规律；利用 FactSage 软件中 Phase Diagram 模块绘制的 CaO-Al2O3-SiO2 三元相图 较好地解释气化炉渣的高温相组成变化规律。实验结果表明，煤气化炉渣中酸碱 比值 p 决定了炉渣的熔融温度，且 p 值越大，熔融温度越高。随着温度的升高， 气化炉渣高温熔体黏度均逐渐降低，而当炉渣中酸碱比值 p 大于 2.5，温度高于 1200℃ 时，熔体黏度下降趋势最为突出。 （3）煤气化炉渣经碳热还原氮化研究表明：在较低温度下（1400℃）气化 炉渣氮化产物中的主要相组成为钙长石（CaAl2Si2O8）和 O′-Sialon；随着温度的升 高，产物中主晶相过渡为 Ca-α-Sialon，其中有几种炉渣还伴随有 AlN 和 SiC 等杂 质相生成。而由 SEM 结果显示在较低温度下气化炉渣的氮化后依然保留了原料形 ??研究来源：国家自然基金委与神华集团的煤炭联合基金项目（编号：U1261118） 状规则的球体形貌，随着温度的升高，球体表面变得粗糙，甚至出现破损；在高 温下，球体形状不再规则，表面被颗粒状和短柱状 Sialon 晶粒覆盖，随着氮气进 一步的渗入，球体内部呈现出空心状。因此，在某种程度上，球体的变形和破损 状态可以反映出气化炉渣的氮化程度。随着氮化温度的升高或保温时间的延长， 气化炉渣氮化产物中 Ca-α-Sialon 相逐渐生成并发育完善。当温度高于 1400℃，保 温时间为 4h 时，SEM 分析可以很明显的观察到产物中柱状 Ca-α-Sialon 晶粒相互 交错；当温度继续升高到 1450℃时，Sialon 相的生成趋于稳定，且此时杂质相最 少。 关键词：煤气化炉渣；本征特性；碳热还原氮化；Sialon 万方数据 万方数据 万方数据 万方数据 Intrinsic Characteristics of Gasification slags, and the Phase Evolution of Gasification slags during Carbothermal Reduction-Nitridation Process ? Specialty: Ecomaterials Candidate: Shuai Hang Instructor: Professor Yin Hongfeng Abstract In this paper, gasification slags produced by several kinds of gasifier were selected for the study. Firstly, X-ray fluorescence spectrometer (XRF), X-ray powder diffractometry (XRD), scanning electron microscopy (SEM) and other research methods were used to investigate the intrinsic characteristics of gasification slags. The evolution of phase composition of slags and changes of viscosity at different tempe