改性zsm-5沸石催化剂的制备及其甲醇木制丙烯mtp反应.docxVIP

复S 复S 大学硕士论文 第 四 章 磷 修 饰 Z S M -5 催 化 剂 的 制 备 、 表 征 和 催 化 性 能 4 0 §4 .1 弓丨言 40 §4 .2 催化 剂合 成 4 1 §4.3 催化剂结构表征 4 1 4 .3 .1 X R D 4 1 4 .3 .2 催 化 剂 物 理 结 构 性 质 分 析 4 2 4 .3 .3 N H 3-T P D 表 征 4 2 §4.4 M T P 反应 活性测试 43 §4 .5 小结 47 本 章 参 考 文 献 4 8 第 五 章 B ,A 1 同 晶取 代 ZSM-5 催 化 剂 的制 备 、表 征 和 催 化 性 能 49 §5.1 弓丨言 49 §5.2 催化 剂合 成 50 §5.3 催化 剂结构表 征 50 5 .3 .1 X R D 5 0 5 .3 .2 催 化 剂 物 相 组 成 分 析 及 物 理 结 构 性 质 表 征 5 1 5.3.3 27A 1M A S N M R 表征 52 5 .3 .4 n B M A S N M R 52 5 .3 .5 N H 3-T P D 5 3 §5.4 M T P 反应 活性测试 54 §5.5 催化剂放 大合成 57 5 .5 .1 催 化 剂 合 成 5 7 5 .5 .2 催 化 剂 结 构 表 征 5 7 5 .5 .2 .1 X R D 5 7 5 .5 .2 .2 N H 3 -T P D 5 8 5 .5 .3 M T P 反 应 活 性 测 试 59 §5.6 小 结 6 1 本 章 参 考 文 献 62 第 六 章 研 究 总 结 和 展 望 6 3 III 复B 复B 大学硕士论文 个 人 简 历 6 5 硕 士 期 间 发 表 论 文 及 专 利 65 a m 67 IV 复 旦 复 旦 大 学 硕 土?论 文 摘 要 摘 要 改 性 Z SM - 5 沸 石 催 化 剂 的 制 备 及 其 甲 醇 制 丙 烯 （M T P ) 反 应 丙 烯 是 重 要 的 化 工 原 料 ，从 丙 烯 出 发 可 制 得 丙 烯 酸 、聚 丙 烯 、丙 烯 腈 等 许 多 高 附 加 值 的 下 游 产 品 。近 年 来 丙 烯 需 求 增 长 强劲 。 目前 ，丙烯 生 产 技 术 主 要 依 赖 于 石 油 资 源 ，在 石 油 资 源 愈 发 紧 缺 的 今 天 ，丙 烯 需 求 量 却 快 速 增 长 。尤 其 是 我 国 缺 油 、富 煤 的 资 源 状 况 ，使 得 开 发 以煤 和 天 然 气 为 原 料 的 甲醇 制 丙 烯 技 术 （M T P ) 具 有 重 要 的 战 略 意 义 ，受 到 越 来 越 广 泛 的 关 注 。 目前 ，国 内外 已有 多 家 大 型 石 化 公 司 致 力 于 甲醇 制 丙 烯 的技 术 研 究 与 工 艺 幵 发 。但 是 ，成 功 地 实 现 M T P 商 业 化 运 行 尚有 距 离 。 M T P 技 术 的 关 键 之 一 在 于 提 高 催 化 剂 的 稳 定 性 和 选 择 性 ，其 研 究 的 重 点集 中 在 催 化 剂 的 结 构 设 计 和 表 面 酸 性 能 的 调 控 。然 而 ，反 应 由 于 催 化 剂 在 导 热 、传 质 和 快 速 积 碳 积 炭 上 的 问题 ，使 得 催 化 剂 的 稳 定 性 和 丙 烯 选 择 性 仍 然 有 较 大 的 提 升 空 间 。Z SM -5 沸 石 是 目前 甲醇 转 化 制 丙 烯 反 应 丙 烯 选 择 性 较 高 的 催 化 剂 ，具 有 很 好 的 工 业 化 应 用 前 景 。分 子 筛 催 化 反 应 性 能 与 其 物 性 密 切 相 关 。因此 ，通 过 不 同 合 成 、改 性 方 法 对 Z SM -5分 子 筛 的 形 貌 、孔 结 构 、酸 性 质 进 行 调 控 ，从 而 提 高 其 在 M T P 反 应 中 的 催 化 性 能 具 有 重 大 现 实 意 义 。 本 论 文 主 要 以提 高 丙烯 选 择 性 和 增 强 催 化 剂 稳 定 性 为 目标 ，合 成 具 有 新 型 孔 道 结 构 和 酸 性 质 的沸 石 催 化 剂 ，开 展 了 以下 几 个 方 面 的研 究 ：（1 ) 合 成 了具 有 核 壳 结 构 的 Z S M -5 沸 石 催 化 剂 ，研 究 其 在 M T P 反 应 中 的催 化 性 能 ，对 比 了微 孔 结 构 和 多 级 孔 结 构 的沸 石 催 化 剂 对 反 应 活 性 的 影 响 ； （2 ) 采 用 浸 渍 法 在 Z S M -