设计模拟针对二氧化碳的高效分离膜和电还原催化材料.pptx

设计模拟针对二氧化碳的高效分离膜和电还原催化材料;开发高效二氧化碳分离和储存技术（carbon capture storage, CCS）刻不容缓！;二氧化碳分离体系 燃烧后捕获：CO2/N2 燃烧前捕获：CO2/CH4 二氧化碳分离捕获方法 吸附剂：多孔材料；液相吸附剂 分离膜：聚合物膜；无机多孔膜；二维多孔材料 二氧化碳储藏技术 压缩埋藏 电化学还原再利用 ;报告框架;(RI-MP2/def2-TZVPP);化学性质稳定；比表面积大；成本低…… 应用广泛：气体吸附分离；表面催化；超级电容器…… 表征手段有限：XPS;Ziqi Tian, Sheng Dai, De-en Jiang*. Chem. Mater. 2015, 27, 5775;相对稳定性;二氧化碳结合能;1.2 吸附位点分割策略提高多孔材料吸附性能;期望解决的问题： 客体分子的作用：孔道的分割为何能提高吸附量 能否将客体分子的思路拓展到其他多孔体系;;模拟的不同温度下CO2 吸附等温线;刚性客体分子提高无强吸附位点的有机共价骨架材料的吸附性能;1.3 设计用于二氧化碳分离的二维多孔膜;实验实现理论预测!;自下而上构建二维多孔膜;?;Lafferentz, L.; Eberhardt, V.; Dri, C.; Africh, C.; Comelli, G.; Esch, F.; Hecht, S.; Grill, L. Nat. Chem. 2012, 4, 215;Tian, Z.; Dai, S.; Jiang D. ACS Appl. Mater. Interfaces, 2015, 7, 13073.;试验中更容易得到孔径1~2 nm的多孔二维膜 能否通过液相涂层调控大孔使其有分子筛效果 离子液体：低蒸汽压；强CO2 亲和力;无离子液体涂层, 孔径1 nm的多孔石墨烯无法用于气体分离. 离子液体涂层大幅降低了气体的透过率 二氧化碳在复合膜体系中透过性能最好; 甲烷透过率远低于二氧化碳和氮气 ;CO2/N2 选择性源自吸附选择性 CO2/CH4 透过率的差别体现了离子液体引入了尺寸排阻效应 ;2.1 设计模拟用于二氧化碳分离的多孔材料-流体吸附剂复合体系 ;PAF-PEO 复合结构;iPAF-IL 复合结构;研究计划;2.2 开发用于模拟气体透过膜体系过程的新理论方法;CμMD：结晶过程，膜分离 算法核心：对粒子施加取向力，保持取样区域的浓度差 技术门槛高，难以普及 ;研究计划;2.3 研究二氧化碳等重要气体在先进材料表面的电化学反应;(a);Cu基催化剂是现阶段最实用的电化学还原二氧化碳催化剂 近期Gorddard研究组利用jDFT程序，综合考虑了溶剂化效应和过渡态结构，基于恒电化学势模型研究了Cu表面的CO2电还原 新的理论方法为准确描述电化学过程提供了新的可能;研究计划;预算;代表性论文;致谢 博士后阶段导师：Dr. De-en Jiang 合作者： Dr. Sheng Dai (ORNL), Dr. Tomonori Saito (ORNL), Dr. Duanjian Tao (JXNU), Dr. Zhen Yang (NJNU), Dr. Xiang Zhu (TAMU) 美国能源部（DOE）资金支持；NERSC提供计算资源;;XPS N1s 峰位置模拟