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陶瓷及陶瓷基复合材料连接的研究进展 ? 陶瓷及陶瓷基复合材料连接的研究进展 陶瓷及陶瓷基复合材料连接的研究进展 张丽霞 (哈尔滨工业大学先进焊接与连接国家重点实验室，哈尔滨150001) 张丽霞 摘要：综述了近年来陶瓷及陶瓷基复合材料连接的研究进展。包括陶瓷及陶瓷基复合材料润湿机理的研究、润湿性的改善、连接界面组织结构的演变及与接头力学性能的关系、接头连接机理及连接应力的缓解方法。同时，对连接中间层的选择，包括玻璃陶瓷中间层、复合中间层、复合钎料及梯度中间层的研究也进行了归纳总结。分析了目前研究已经取得的突破进展及仍然存在的问题，并对未来陶瓷及陶瓷基复合材料连接的研究方向进行了展望。 关键词：陶瓷连接应力界面强度 新材料的研发推动着高新技术的发展，在增强国防军事实力、提高国民生活质量、发展国民经济等方面具有重要作用。陶瓷及陶瓷基复合材料作为一种结构材料，由于具有高熔点、高硬度及高温条件下优异的物理化学稳定性而成为高温条件下应用的优选材料。但因为脆性大、复杂尺寸构件加工困难的缺点制约着其应用范围。而金属材料塑性较佳，易于切削加工。因此，实现复杂大尺寸构件的加工常常需要将陶瓷及陶瓷基复合材料进行自身甚至与金属材料连接，以满足特殊尺寸、形状构件的加工需求。钎焊作为一种经济、可靠的连接方式，在连接硬度较高、脆性较大的材料时，具有较高的加工效率及力学性能可靠性，同时可以保证接头的密封性及一定温度区间的高温使用性能，成为连接陶瓷及陶瓷基复合材料优选的连接方式。 钎焊过程中，良好的界面反应是实现可靠连接的基础。而优异的润湿性是界面结合良好的前提。因此，研究陶瓷及陶瓷基复合材料的钎焊首先关注的是钎料/陶瓷体系的润湿性，这是实现可靠连接的基础。其次，需要关注的是界面及钎缝的反应产物种类、数量、厚度等，阐明钎焊过程中的界面反应机理，从而可以通过调节工艺参数调控界面组织结构，提高接头的性能。最后，需要研究的是接头的应力问题。陶瓷与金属连接或陶瓷自身连接时，中间层的添加都会因不同材料的物理性能的错配，导致接头经历热循环而产生残余热应力，这是异种材料连接接头性能不好的关键。因此，如何采用合适的方法降低或转移接头内部的应力大小及分布，对接头可靠性的提高具有重要意义。文中将着重针对以上三个方面对近年来陶瓷及陶瓷基复合材料连接的研究进展进行综述，为它们的连接提供参考。 1 陶瓷及陶瓷基复合材料润湿性的研究 关于钎料合金在陶瓷表面的润湿铺展机理，Eustathopoulos科研团队在过去的20～30年内展开了一系列的试验研究，并建立了数学模型对润湿铺展过程进行描述，其研究成果被广为接受。例如，Voytovych等人[1]研究了Au-Ni/ZrB2润湿体系的界面反应与体系最终接触角的关系。由于Au-Ni中的Ni与ZrB2中的B容易反应生成Ni的硼化物。其反应式如下所示： 〈Ni〉+2〈B〉→〈Ni2B〉ΔG0(980℃)=-63 048 J(1)〈Ni〉+3〈B〉→〈Ni3B〉ΔG0(980℃)=-79 252 J (2) 由Ni与B反应生成Ni的硼化物热力学计算结果可知，反应的热力学倾向较大，润湿界面较易生成Ni的硼化物。而Ni的硼化物具有类金属的特性，在界面生成Ni的硼化物时(980℃)，Au-Ni/ZrB2润湿体系最终稳定接触角较小，其润湿接触角及液滴半径随时间变化的曲线如图1所示。 图1 980℃条件下Au-40%(原子分数)Ni/Zr2B体系润湿接触角及液滴直径随时间变化曲线[1] 但当温度升高为1 170℃时，由于Ni的硼化物在该温度下不能稳定存在[2]，此时Zr2B向液态Au-Ni钎料中剧烈溶解。该状态下接触角及液滴直径随时间变化的曲线如图2所示。由图1和图2可知，尽管润湿加热温度升高，但稳定接触角明显降低，这是由于温度升高，界面生成的Ni硼化物分解导致的，说明润湿性受到界面生成化合物种类控制。 图2 1 170℃条件下Au-40%(原子分数)Ni/Zr2B体系润湿接触角及液滴直径随时间变化曲线[2] 对于AgCu-Ti/Al2O3润湿体系，Voytovych等人[3]指出，钎料中的活性Ti元素是实现钎料在Al2O3表面润湿铺展的关键。而向AgCu合金中添加了3%(原子分数)Ti可以使体系的最终稳定接触角降低至10°。当Ti含量较低，界面只生成Ti1.75O化合物时，接触角较高为60° ～65°。这是由于界面生成了Ti-O化合物而非M6X型化合物导致的，而M6X型化合物具有类金属特性[4]，可以使体系接触角降低。 图3 1 573 K下NiPd-Ti合金在单晶氧化铝表面平衡接触角与Ti的摩尔分数关系，三个平台对应三种不同Ti的氧化物[5] Kritsalis等人[5]研究了NiPd-Ti合金在不同Ti的氧化物表面稳定接触角的大小，如图3所示