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第五章 核燃料后处理
5.1 概述
5.2 后处理工艺发展状况
5.3 首端处理过程
5.4 溶剂萃取分离过程
5.4.1 溶剂萃取过程中的基本概念和基本参数
5.4.2 TBP 萃取铀、钍、钚、镎和裂片元素的化学行为及其影响因素
5.4.3 TBP 萃取铀、钚、 HNO 3 和裂片元素的平衡分配及其数学模型
5.4.4 Purex 流程及其工艺条件分析
5.4.5 Purex 流程工艺参数优化计算实例
5.4.6 从 Purex 流程种回收镎
5.4.7 Purex 流程对处理不同乏燃料的适应性
5.4.8 溶剂降解及其对萃取过程的影响
5.4.9 水法后处理过程中常用的萃取设备
5.5 尾端处理过程
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5.1 概述
5.1.1 乏燃料和核燃料后处理
对反应堆中用过的核燃料所进行的化学处理,以除去裂变产物等杂质并回
收易裂变核素和可转换核素以及一些其他可利用物质的过程,称为 核燃料后处理(nuclear fuel reprocessing)。
其目的从中除去裂变产物,回收未用尽的和新生成的核燃料物资。
核燃料在反应堆中燃烧,不是一次烧尽的,为维持反应堆的正常运行,堆中要留有最低数量的核燃料;积累的裂变产物也会吸收中子而影响反应堆的正常运行。因此,核燃料在反应堆中燃烧一段时间后,就应从反应堆中卸出。
卸出的核燃料经过后处理才有可能重新利用其中有用的物资。
对核燃料循环来说, 核燃料后处理 是一个不可缺少的环节。
所谓乏燃料 是指在核反应堆中,辐照达到计划卸料的比燃耗后从堆中卸出,且不再在该堆中使用的核燃料。
核燃料在反应堆中燃烧的过程实质上就是核燃料中的易裂变核素(如铀-235、钚- 239 或铀- 233)在中子流的轰击下发生自持的核裂变反应的过程。
随着核反应的进行,初期核燃料中的易裂变核素逐渐减少,俘获中子的裂变产物逐渐增加;
随着燃耗的加深,反应性逐步降低,为了维持反应堆中全活性区的有效增殖系数大于 1,需调整控制棒位臵以增加反应性。
? 当最后调整控制棒不能维持链式反应时,这个时间就是核燃料的 物理寿
命,核燃料必需从堆内卸出。
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同时,随着燃耗的加深,燃料包壳受热和中子影响以及裂变产物积累的影响而变形,因此还要考虑 包壳的寿命 。
但实际上核燃料从堆内卸出的时间,要根据燃料的辐照性能、力学性能以及燃料的浓缩度的相互匹配,提出 最经济的燃耗值 来确定的。
因此,为了维持反应堆的正常运行,卸出的乏燃料必需留有最低数量的易裂变核素。
国外资料中把核燃料后处理称为 Reprocessing of spent fuel,
实际上,乏燃料并不是烧尽的废燃料 ,在乏燃料中还有许多有价值的物质,
一定量的未裂变和新生成的 易裂变核素 ,如铀- 235、钚- 239、铀- 233,大量的未用完的可转换核素,
铀- 238、钍- 232 以及在辐照过程中产生的 超铀元素 ,如镎- 237、镅-
241、锔- 242
核裂变产生的 有用的裂片元素 ,锶- 90、铯- 137、锝- 99、钜- 147 等。
这些物质可以通过乏燃料后处理和相应的分离流程予以回收和纯化。核燃料后处理起源于军事目的。
二十世纪四十年代,为了取得 核武器装料钚- 239,建立了以天然铀为燃料的反应堆。并用沉淀法从 辐照天然铀中提取了武器级钚。
1944 年首次大规模地使用了 磷酸铋沉淀流程 从辐照天然铀提取了钚, 但其严重缺点是 不能回收铀 。
1948 到 1949 年期间,在美国橡树岭实验室对以甲基异丁基酮作萃取剂的雷道克斯( Redox)流程进行中间工厂试验,并于 1952 年在汉福特开始大规模运行,这个流程既能 同时回收铀和钚 ,同时又可以连续操作并大大 减少了废物量。
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1950 到 1952 年在橡树岭实验室进行了 普雷克斯(Purex)流程的中间工厂试验,并于 1954 年和 1956 年先后在萨凡那河工厂和汉福特工厂投入运行。随着核能和平利用的发展,世界上陆续建造了各种用途的反应堆,如核电
站动力用堆、研究试验用堆、船舶推进用堆等。
核燃料后处理的对象也发生了变化,其中主要的是电站用堆卸下的辐照燃料。
如今,普雷克斯流程 已取代了其他溶剂萃取流程, 它不仅可以用于生产堆、动力堆燃料的后处理,而且有可能性用于燃耗更深的快中子增殖堆的燃料
后处理,是 现今最有效、最成功的核燃料后处理流程。
5.1.2 核燃料后处理在核工业中的重要性
如上所述,核燃料后处理是核燃料循环中的一个重要组成部分,同时它又是军民两用技术。
它在整个核燃料工业中的地位和作用表现在以下四个方面:
后处理对于充分利用核能资源关系极大。
核电是我国能源的重要组成部分之一。对动力堆乏燃料进行后处理,实现核燃料闭路循环,对有效地利用铀资源、实现我国核能可持续发展,起着举足轻重的
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