大气化学-14-大气臭氧.pptVIP

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2021-04-13 发布于安徽
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大气化学-14-大气臭氧.ppt

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* * * * * * * * * * * * * * * * * * * * * * * * * * * * * From：http://www.news.utoronto.ca/ bin6/040623-163.asp 国外烟雾箱——Ford * JOURNAL OF GEOPHYSICAL RESEARCH，108（2003），NO. D18, 4576 国外烟雾箱——TEXAS * 2. 个例介绍大气所烟雾箱系统烟雾箱表征反应动力学研究及O3生成潜势 SOA生成的研究 * * 实验仪器设备及试剂仪器：NOX分析仪、 O3分析仪 (TE公司)、GC112A气相色谱仪反应器及辅助设备：150L左右的Teflon 材料反应器；F40BLB的黑光灯模拟光源 ; 试剂：NO2标准气 ; 烯烃等,纯度为99.9%。烟雾箱实验示意图 * 黑光灯光谱 * 实验条件: ~1atm, 室温（301±2 K）反应体系: i-C5H12 +NOx+hv C6H6+NOx +hv 计算机模拟，对于i-C5H12 +NOx+hv 几个辅助反应（跟烟雾箱有关） MCMv3.1 的i-C5H12 子机理反应 302物种 * 与其他化学机理相比较, MCM的不同之处在于给出了单一VOC物种的详细化学机理, 而不是根据VOC分子类型或者结构类型进行简化的集总机理 (Jimenez et al, 2003). 关于MCM MCMv3.1包含20个无机物种和135个一次有机物种, 其中22种烷烃、16种烯烃、2种二烯烃、1种炔烃、18种芳香烃、6种醛、10种酮、18种醇及二醇、10种醚、8种酯、3种有机酸、2种单萜烯、2种氧化物以及17种卤代烃 (Saunders et al, 2003; Jenkin et al, 2002; Jenkin et al, 2003; Bloss et al, 2005). * 版本发布时间非芳香族人为源VOCS 生物源VOCS个数一次VOCS 个数物种个数反应个数参考文献 MCMv1 1996 101 1 120 2400 7100 (Jenkin et al, 1997) MCMv2 1999 103 2 123 3800 11400 (Jenkin et al, 2002) MCMv3 2002 104 3 125 4400 12700 (Saunders et al, 2003) MCMv3.1 2003 114 4 135 5600 13500 (Bloss et al, 2005) * MCM化学反应流程图 * i-C5H12的MCM机理 914 个反应, 302物种基本和辅助反应一级反应为min-1, 二级反应为 ppm-1 min-1 * 计算机模拟所用的反应（914反应）（示意） No. Reactions k298K Ref. 1 NO2 + hν→ NO + O 7.94E-02 this work 2 O + O2 → O3 2.08E+01 IUPAC 2006 3 O3 + NO → NO2 + O2 2.55E+01 IUPAC 2006 4 O3 + hν → O(1D) + O2 3.14E-04 this work 5 O(1D) + H2O → 2OH 3.25E+05 IUPAC 2006 6 NO2 → HONO 5.10E-03 this work 7 HONO → HO + NO 1.76E-02 this work 8 HO2 + NO → NO2 + OH 1.31E+04 IUPAC 2006 9 OH + NO2 + M → HNO3 1.75E+04 IUPAC 2006 10 HO2 + O3 → OH + 2O2 3.37E+00 IUPAC 2006 11 O3 + OH → HO2 + O2 1.07E+02 IUPAC 2006 12 NO + OH → HONO 1.44E+04 IUPAC 2006 13 CO + OH → HO2 + CO2 3.55E+02 DeMore 14 OH + IC5H12 → IPEAO2 4.75E+02 Atkinson R 15 OH + IC5H12 → IPEBO2 1.62E+03 Atkinson R * No. Reactions k298K Ref. ….. 90 IPEBOOH → IPEBO + OH 3.40E-04 MCM box model 91 IPECO2 + NO → IP