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不同季钱盐作用下的C02水合物相平衡
引言通过资源化利用的方式来消减C02气体排放，是应对全球气 候变化、实现碳中和目标的重要途径之一C02气体水 合物是一种由水和C02在特定环境下生成的类冰固体，具有 独特的热力学性质和较高的储冷能力，在海水淡化、沼气纯 化、空调蓄冷、C02捕集和海底封存等领域都表现出了巨大 潜力［3-5］。但自然状态下C02气体水合物的生成条件较为
苛刻(一般高于2. 5MPa,小于10℃),生成速率十分缓慢,严重阻碍了水合物技术的应用和推广。热力学促进剂可以通 过其与水分子相互作用生成水合物笼的方式来增大水合物 的生成推动力，进而改善水合物相平衡条件［6-7］。
目前在国内外研究较多的热力学促进剂中有一类是季铁盐 类添加剂，因其易与水分子结合，促进水合成笼，从而使得C02水合物在较为缓和的温度、压力范围内快速生成。Sun
等［8］测定了四丁基氯化核(TBAC) +二氧化碳+水混合物的 水合物平衡条件，发现TBAC的存在降低了二氧化碳双水合物的形成压力。Mohammadi等［9］探究了 TBAC对气体水合物
相平衡条件的影响，结果说明在TBAC质量分数为5%. 15% 和22%时能显著缓和水合物的形成和解离条件，并且从5%增 加到22%时，促进作用增强。Wang等［10］研究了 C02和四丁 基澳化磷(TBPB)水合物的相平衡行为，在10%、20%、30%、751. 31284.451.31285.351.03285.550.98285.751. 16
051. 73285.651.62286.451.52286.551.42286.651. 52451. 98286.552.36287.052.03287.452.07287.752. 12
452. 45287.152.67287.652.61288.152.62288.352. 53052. 91287.553.08288.353.25288.753.23289.053. 12
753. 57287. 953. 54288. 853. 87289. 153. 7289. 453. 53054. 07288. 253. 82289. 454. 32289. 554. 22289. 854. 12
254. 23288. 754. 36TEBAC272. 751. 130. 25273. 851. 230. 55274. 951. 330. 75274.
220. 95273. 451. 071. 15276. 251. 75276. 451. 74276. 651.73276. 151. 65275. 651. 57
352. 24278.452.14278.452.04278.251. 98278.051. 92452. 75279.952.68280.352.62280.252. 48279.652. 34
653. 09281.053.02281.352.95281.352. 91281.452. 86753. 65281.753.46281.753.26282.253. 3282. 753. 34
854. 03283.253.93283.553.83283.753. 79283.853. 74285. 354. 26
图5图5季铁盐作用下C02水合物相平衡条件
Fig.5PhaseequilibriumconditionforC02hydrateunderqua ternaryammoniumsaltaction 图6图6不同质量分数促进剂作用下C02水合物相平衡条件
Fig. 6PhaseequilibriumconditionforC02hydrateunderdif ferentaccelerantmassfraction图5 (a) ~ (d)分别给出了不同质量分数条件下TBAF、TBAC、 TBAB和TEBAC对C02水合物的促进效果。可以看出，TBAF、 TBAC、TBAB和TEBAC四种季铁盐促进剂都可以扩大水合物的 稳定区。相同条件下，随着季铁盐配比浓度的增加，改善C02 水合物相平衡条件的效果呈现出先增后减的趋势，因此热力 学促进剂添加量存在最正确值。当季铁盐水溶液质量分数为 5%~10%时，随着质量分数的增加，C02水合物相平衡温度显 著升高，其中质量分数为10%TBAF溶液对C02水合物促进效 果最好，平均驱动力ATave为12. 95K。当季镀盐水溶液质 量分数升高至10%?15%后，随着质量分数的进一步增加，尤 其是使用量大于其与水完全生成水合物的理论配比时，过量 的四丁基卤化铁将会产生抑制效果，导致促进效果减弱。
图6 (a) ~ (e)分别给出了相同质量分数下TBAF、TBAC、 TBAB和TEBAC对C02水合
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