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及次系核素固化材料的研究进展

高收集废物的固处理和深地质位置在全世界达成了广泛的共识。但高放射性核废物尤其是钚的同位素239Pu,其半衰期长、比活度高、化学毒性强、释热功率大,处理难度极大,因此钚及次锕系核素(镎、锔、镅、锫、锎等)的处理与处置是全球关注的难点和热点问题。

20世纪90年代,美国从多种候选矿物中选择了钙钛锆石为主矿相物质作钚和次锕系核素的固化基材,但后来实验发现固溶10%(质量分数)的镎和钚时,其晶体结构转化为烧绿石结构,说明烧绿石结构可以具有更大的包容量。美国的Weber和Ewing在研究CaZrTi2O7基础上提出了具有立方烧绿石结构的Gd2Ti2O7作为钚的候选固化基材,但在随后的抗辐照实验中发现,在Gd2(ZrxTi1-x)O7体系中Zr完全取代Ti的Gd2Zr2O7具有非常好的耐辐照性能,而Gd2Ti2O7的抗辐照能力较差。通过理论模拟预测,Gd2Zr2O7包容10%的239Pu时抗辐照能力可达3000万年,最终认为Gd2Zr2O7烧绿石可能是Pu及次锕系核素的理想固化基材。对钆锆烧绿石自身的性质进行研究发现:Gd2Zr2O7烧绿石属于A2B2O7结构,相对于一般的固化基材,A,B位可以同时替代,具有宽泛的取代范围,且Gd元素是一种优良的中子吸收剂,可以吸收衰变过程中放出的中子,阻止临界反应的发生;可通过晶格空位占位、晶格替代、电荷补偿替位等对核素进行