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第28卷第5期洁净煤技术Vol.28No.5
2022年5月CleanCoalTechnologyMay2022
“双碳Bl代CH4资源杷制用天键技JICM题
ch4-co2重整镣基催化剂抗积碳性能研究进展
马清祥1,张静1,王毅婕1,吕凌辉1,范辉1,曾春阳2,赵天生I
(1.宁夏大学省部共建煤炭高效利用与绿色化工国家重点实验室，宁夏银川750021；2.中国石油和化学工业联合会，北京100723)
摘要：温室效应引起的全球变暖对人类生存环境造成了严重威。CH4-CO2重整反应(DRM)以两
大温室气体为原料，在消耗利用C%和CO?的同时，产生H2/CO物质的量比接近1的合成气,是费托
合成生产液体燃料或高值化学品的理想原料。媒基催化剂是DRM反应应用最广泛的催化剂，但在
高温反应条件下易因烧结和积碳而失活，阻碍了其工业应用。针对媒基催化剂因积碳而失活的不足，
综述了DRM反应热力学和反应机理，对催化剂积碳失活机理进行分析，论述了催化剂活性组分、载
体、助剂以及制备方法等。C%-CO?重整热力学分析表明高温低压有利于平衡向生成合成气方向移
动。逆水煤气变换反应会消耗原料中CO?产生CO,因此一般情况下CO?转化率高于C%转化率，玦/
CO物质的量比小于1。反应温度557〜700°C时，积碳主要来源于CO歧化反应和CH4裂解反应。反
应温度超过700°C,不利于CO歧化反应的发生，积碳主要来源于CH4裂解反应。积碳依据活性不同
可分为无定形碳和石墨碳，无定形碳在低于573K即可被玦或含氧物种消除。而石墨碳需要在较高
温度才能被气化消除，是造成催化剂失活的主要原因。增加原料气中CO2/CH4物质的量比、在原料
气中添加水蒸气或氧气可以在一定程度上减少积碳,但解决积碳问题的核心是催化剂的研究。双金
属竦基催化剂在一定比例下形成合金,在活化C%及消碳过程起协同作用。载体介孔结构的限域效
应使媒颗粒尽可能存在于催化剂孔道中，有利于减小金属媒颗粒尺寸且在一定程度上增强金属-载
体相互作用力，从而提高催化剂对DRM反应催化活性和抗积碳能力。具有特殊氧化还原性质和超
常储氧能力(OSC)的载体可利用氧空位来促进CO?活化和解离，通过将表面碳氧化为CO来减少由
于碳沉积而导致的催化剂失活。使用碱性载体或助剂可适当增加催化剂碱性，使C%裂解反应的碳
沉积速率与碳消除反应速率相当，从而减少积碳。通过研发新的催化剂制备方法，实现反应过程强化
和反应过程耦合，均可有效降低和消除反应积碳。说明适当调变催化剂组成和结构，可以明显提高催
化剂在DRM反应中的抗积碳能力。
关键词:CH4；C02；重整;媒基催化剂；失活；抗积碳
中图分类号:TQ5文献标志码:A文章编号：1006-6772(2022)05-0014-15
Researchprogressincarbondepositionresistanceofnickel-based
catalystsforcarbondioxidereformingofmethane
MAQingxiang1,ZHANGJing1,WANGYijie^LYULinghui1,FANHui1,ZENGChunyang2,ZHAOTiansheng1
(1.StateKeyLaboratoryofHigh-efficiencyUtilizationofCoalan
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