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摘要
传统B-V氧化反应一般使用过氧酸作为氧化剂，会产生大量的废酸溶液，并且过氧酸易分解不利于储存运输。以过氧化氢为氧化剂时，其原子经济性高，环境友好，但需要活性较高的催化剂来实现。到目前为止，Sn-Beta分子筛被认为是该路线最有潜力的固体酸催化剂。
合成Sn-Beta分子筛有水热法和后合成法。水热合成法需使用F作为矿化剂，晶化时间长、晶粒尺寸大。后合成法虽然避免使用F，且合成周期短，晶粒尺寸小，但是分子筛内缺陷位较多，易产生非骨架Sn物种。气溶胶喷雾干燥技术具有杂原子分散好，干燥速度快等优点，有望在后合成法制备Sn-Beta分子筛过程中发挥积极作用。因此，本论文采用气溶胶辅助后合成法制备了Sn-Beta分子筛，并得到以下主要结果:
(1）将脱铝Beta分子筛加入含Sn前驱体溶液中搅拌一段时间，然后采用气溶胶技术通过喷雾干燥制备了Sn-Beta分子筛，并探索了不同Sn源的影响以及最佳浸渍搅拌时间。结果表明，SnCl2·2HzO为最佳锡源，5h为最佳的浸渍搅拌时间。
(2）使用SnCl2·2HO作为Sn源探究了最佳的Sn负载量。结果表明，Sn-Beta分子筛中Lewis酸含量随着Sn含量的增加逐渐增加。
(3）在合成过程中引入Ca2+和Mg2*第二种金属离子作为助剂以提高催化剂选择性。结果表明，在引入第二种金属离子之后转化率会产生不同程度的下降，但选择性均有提高。
关键词：气溶胶；Sn-Beta分子筛；Baeyer-Villiger氧化反应
Abstract
ThetraditionalB-Voxidationreactiongenerallyusesperoxyacidasoxidant,whichwillproducealargenumberofwasteacidsolutions,andtheperoxyacidiseasytodecompose,whichisnotconducivetostorageandtransportation.Whenhydrogenperoxideisusedasoxidant,ithashighatomiceconomyandenvironmentalfriendliness,butitneedsacatalystwithhighactivitytorealizeit.Sofar,Sn-Betamolecularsieveisconsideredasthemostpotentialsolidacidcatalystforthisroute.Therearehydrothermalmethodandpost-synthesismethodtosynthesizeSn-Betamolecularsieve.HydrothermalsynthesismethodneedstouseFasmineralizer,whichhaslongcrystallizationtimeandlargegrainsize.Althoughthepost-synthesismethodavoidstheuseofF,andthesynthesiscycleisshortandthegrainsizeissmall,therearemanydefectsitesinthemolecularsieve,whichiseasytoproducenon-skeletonSnspecies.Aerosolspraydryingtechnologyhastheadvantagesofgoodheteroatomdispersionandfastdryingspeed,andisexpectedtoplayanactiveroleinthepreparationofSn-Betamolecularsievebypost-synthesismethod.Therefore,inthispaper,Sn-Betamolecularsievewaspreparedbyaerosol-assistedpost-synthesis,andthefollowingmainresultswereobtained:
(1)ThedealuminatedBetamolecularsievewasaddedtotheprec
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