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植酸改性NH-MIL-101新型铀吸附材料的合成与性能研究

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摘要

化石燃料虽满足了全球绝大部分的能源需求，但其导致的温室气体排放过量已成

为困扰各国发展的严峻问题。核能作为一种清洁能源是应对环境变化和能源需求的重

要选择。铀资源作为核能的主要燃料，其储量对于能源安全和环境保护具有重要意义。

与传统铀矿提铀相比，海水提铀具有更广阔的前景。因此，研究高效、环保的海水提

铀技术将对未来的可持续发展做出巨大贡献。吸附法因其高吸附效率和简便的材料制

备等优势，成为当前研究和应用最广泛的方法。吸附法的核心技术在于吸附剂的制备，

通常追求两个主要特性：超高的比表面积和特种吸附官能团，这两种特性意味着丰富

的吸附位点、更高的铀吸附容量以及优秀的选择性。本文选用金属-有机骨架材料通过

合成后修饰（PSM）方法以及与多壁碳纳米管氧化物（O-MWCNT）复合的策略，制

备出两种海水提铀材料：植酸功能化NH2-MIL-101（PA-MIL-101）和植酸功能化多壁

碳纳米管上生长的NH-MIL-101（PA-NIL-101@MWCNT），具体内容如下：

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（1）通过PSM方法将植酸引入NH-MIL-101骨架（带有氨基官能团的MIL-101

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同网格结构）中，得到了预期的磷酸功能化吸附材料（PA-MIL-101）。结果表明，PA-

MIL-101的晶体结构得到了良好的保持。批量U(VI)吸附实验结果表明，在pH为7条

−1

件下，PA-MIL-101的吸附容量可达416.7mg·g。在天然海水应用实验中PA-MIL-101

对U(VI)的去除效率可达86.19%。通过FT-IR、TEM和XPS光谱分析，验证了P=O和

P–O基团在U(VI)吸附过程中发挥着关键作用；

（2）通过原位功能化，一步水热法成功地将NH-MIL-101负载到O-MWCNT底

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物上，制备出一种具有超高比表面积的复合纳米材料（NH2-MIL-101@MWCNT，比表

2−1

面积可达1017.63m·g）。通过PSM方法将植酸引入NH-MIL-101@MWCNT骨架中，

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制备出一种磷酸基功能化复合铀吸附材料（PA-MIL-101@MWCNT）。在NH2-MIL-101

合成过程中加入O-MWCNT显著提高了材料的比表面积、孔径和孔体积。批量U(VI)

吸附实验和天然海水应用实验均证明了PA-MIL-101@MWCNT对铀具有良好的选择分

离性能。通过FT-IR、Raman、XPS光谱技术和密度泛函理论（DFT）计算对吸附机理

进行了深入研究，验证了PA-MIL-101@MWCNT结构中的磷氧键会捕获溶液中的铀离

子，从而实现对铀离子的高效吸附。

关键词：MOF；磷酸基团；铀离子；吸附

植酸改性NH-MIL-101新型铀吸附材料的合成与性能研究

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Abstract

Fossilfuels,whilemeetingthevastmajorityofglobalenergyneeds,haveledto

excessivegreenhousegasemissions,posingaseriouschallengetothedevelopmentofnations

worldwide.Nuclearenergy,a