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MXene改性PEDOT:PSS水凝胶的制备及在微生物燃料电池中的应用

摘要

微生物燃料电池（MFC）是一种结合了绿色环保理念和电力生产为一体的产电装置。

其中，阳极材料是影响MFC产电性能的关键因素。本论文旨在制备并改善多孔导电聚

噻吩复合水凝胶阳极材料，用于改进MFC的性能。

通过缓慢氧化的方法成功制备了具有大孔结构、良好导电性和生物相容性的

PEDOT:PSS/MXene（PPM）水凝胶，并将其作为MFC的阳极修饰剂。SEM测试结果表

明PPM水凝胶具有良好的片层结构，因而促进了微生物的定植和微生物膜的形成。电

化学测试结果显示，PPM水凝胶中的MXene负载量为12.5mg/cm2时，MFC呈现出更

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高的输出功率密度（4.24±0.15W/m）和更低的电荷转移电阻（5.55Ω）。

为了进一步提高生物阳极界面处的EET效率，设想通过引入N元素提高微生物膜

生物电催化活性和电活性微生物富集量以提高MFC的最大功率密度。利用尿素作为氮

源制备了N-MXene，并将其作为掺杂活性材料制备复合水凝胶PEDOT:PSS/N-MXene

（PPNM）。N掺杂MXene制备的复合水凝胶具有丰富的多层结构、较好的亲水性能和

电催化活性。MFC性能测试结果表明，PPNM阳极MFC的最大功率密度（4.80±0.1

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W/m）较PPM阳极MFC相比提高了13.21%。此外，BCA方法和高通量测序被用于评

估活性材料中N元素的引入对微生物定植数量和电活性微生物相对丰度的影响。结果

表明，较PPM样本相比，PPNM生物阳极表面蛋白质浓度提高了14.32%，而Geobacter

的相对丰度提升了26%。

为了进一步改善电活性微生物膜在复杂环境中的耐受性，采用二次交联法将淀粉乙

酸酯制备的缓释碳凝胶珠（PVA/C）与PPNM水凝胶复合，形成表面具有褶皱形貌的

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PPNM-C复合水凝胶。电化学测试结果表明PVA/C的最优引入量为0.1g/cm。PPNM-C

的SEM结果证实其内部存在疏松多孔的结构，这有利于为电活性微生物提供更多的定

植位点和碳源接触位点。PVA/C的引入使得PPNM-C复合水凝胶在正常运行时期具有

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最高的功率密度（4.13±0.05W/m）和最大输出电压（640mV）。在外源性碳源消失后，

PPNM-C阳极MFC能保持长时间正常运行。在恢复外源性碳源环境后，PPNM-C阳极

MFC输出电压（650mV）得以快速恢复并且呈现出相同水平的最大功率密度（4.27±

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0.05W/m）。这些结果表明PVA/C的引入降低了微生物膜对外源性易降解碳源的依赖，

并能够作为缓释碳源维持微生物膜的生物电催化活性。同时，通过CV以及EIS测试分

析了不同电子供体（缓释碳和乙酸钠）介导的胞外电子传递过程和生物阳极的电荷转移

哈尔滨工程大学硕士学位论文

效率。PPNM-C的制备为提高MFC生物阳极在复杂环境中的碳源耐受性提供了一个可

行的改性方案。

关键词：微生物燃料电池;导电聚合物水凝胶;细胞外电子传递;聚（3,4-乙烯二氧噻吩）;

缓释碳源;

MXene改性PEDOT:PSS水凝胶的制备及在微生物燃料电池中的应用

Abstract

Microbialfuelcells(MFCs)representapromisingintegrateddeviceforbothgreenand

sustainableelectricityproduction.Theanodemat