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改性碳电极对模拟放射性废水中钴离子的电吸附性能研究
摘要
随着科技的发展和能源危机的加剧,人们对核能的需求在不断增加,但核能利用过
程中会产生大量的放射性废液,威胁大众健康与环境安全。因此,如何有效处理放射性
废液对于核能的发展至关重要。电容去离子(CDI)是近年来开发的一种新的放射性废
液处理技术,是一种低能耗、高去除率、环境友好的方法。电极的设计和开发是提高CDI
性能的主要方法。本文旨在通过改善电极材料的表面形貌和结构、制备功能化的电极材
料并搭配不同的电极来提高Co2+的电吸附效率。
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采用商用活性炭纤维毡(ACFF)为基本材料,使用3mol·LKOH溶液对其进行改
性,得到KOH改性活性炭纤维毡(ACFF-KOH)。探究了两电极均为ACFF-KOH时,
CDI除钴的影响因素和机理,结果表明:电吸附的最佳pH为5,最佳电压为1.6V,最
佳循环流量为20mL·min-1。当存在竞争离子时,Co2+的去除率降低。ACFF-KOH具有
良好的循环性能,循环6次后去除率仍保持在85%以上。动力学模型(伪一阶和伪二阶
动力学模型)拟合结果表明,化学吸附是电吸附过程中的速率限制步骤。根据吸附等温
线模型(Langmuir等温线和Freundlich等温线)拟合结果,ACFF-KOH电极对Co2+的
主要吸附机制为单层吸附,最大吸附容量为98.43mg·g-1,比ACFF电极(76.39mg·g-1)
提高了29%。BET结果表明KOH改性改善了ACFF的孔隙参数。XPS和XRD结果表
明,电吸附后电极表面产生了Co(OH)2晶体。
采用磺化聚醚醚酮涂覆活性炭纤维毡(ACFF-SPEEK)为阳极,原始ACFF为阴极,
进行非对称电吸附(S-CDI)实验。SPEEK涂覆在ACFF表面引入了大量带正电的官能
团,而ACFF呈现负电荷表面,从而增大了电极之间的电势,提高了Co2+的驱动力,同
时削弱了同离子排斥效应,从而使S-CDI的除钴性能远优于两极均为ACFF的组合。S-
CDI除钴的影响因素研究表明:最佳电压为1.2V,最佳pH为5,最佳循环流量为20
mL·min-1。当存在竞争离子时,Co2+的去除率降低。根据动力学模型的拟合结果,S-CDI
过程中的速率限制步骤为化学吸附。吸附等温线模型拟合结果表明,非对称电极对Co2+
的主要吸附机制为单层吸附,Co2+的最大吸附容量为119.76mg·g-1,是两极均为ACFF
组合的1.72倍。XPS和XRD结果表明,电吸附后电极表面产生了Co(OH)2晶体。
关键词:改性碳电极;放射性废水;钴离子;电吸附;活性炭纤维毡
I
改性碳电极对模拟放射性废水中钴离子的电吸附性能研究
Abstract
Astechnologyadvancesandtheenergycrisisintensifies,thedemandfornuclearpoweris
constantlyraising.However,theprocessofnuclearenergyutilizationinevitablygenerates
radioactiveeffluent,whichthreatenspublichealthandenvironmentalsafety.Therefore,howto
effectivelytreatradioactiveeffluentiscrucialtothedevelopmentofnuclearenergy.Capacitive
deionization(CDI)isanewradioactiveeffluenttreatmenttechnologydevelopedinrecentyears.
CDIisalowenergyconsum
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