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LiCl-KCl熔盐中电化学分离Mg和U及Mg枝晶的消除
摘要
为实现核燃料闭式循环，大力发展乏燃料后处理技术以分离U、Pu和其余裂变产
物已是大势所趋，传统的湿法后处理技术无法处理燃耗深的先进堆的乏燃料，因此干
法后处理中的熔盐电解技术受到重点关注。由于分离的U和Pu在固态阴极上易形成枝
晶，严重影响U和Pu的回收效率和生产安全，因此，为高效分离U和Pu及消除枝晶，
本文以Mg代替Pu元素，研究了Mg(Ⅱ)和U(Ⅳ)在LiCl-KCl熔盐中W电极上的电化学
行为和分离过程，并对分离产物的枝晶生长过程进行了分析。具体内容如下：
采用多种电化学方法研究了773K下LiCl-KCl-MgCl(1.19wt.%)熔盐在W电极上
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的电化学行为，确定了Mg(Ⅱ)/Mg(0)电对的氧化还原电位及电极反应的可逆性，通过测
定不同温度时Mg(Ⅱ)在熔盐中的扩散系数，计算了扩散活化能为29.99kJmol-1；研究了
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温度与Mg(Ⅱ)浓度的变化对扩散系数的影响，扩散系数的数量级均为10，扩散系数随
温度上升而增加，随浓度上升而下降。测定了Mg(Ⅱ)/Mg(0)的动力学性质，交换电流密
-3-1
度数量级为10，反应的活化能为19.89kJmol。
以UO和NaUO混合物为原料在水溶液中制备UF，XRD表征结果确定得到无
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水UF，计算其回收率为74.80%。采用多种电化学方法种电化学方法研究了773K下
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的LiCl-KCl-UF4熔盐体系，确定了U(IV)/U(III)和U(III)/U(0)电对的氧化还原电位及电
-5
极反应的可逆性，计算了U(Ⅳ)在熔盐中的扩散系数，数量级均为10；测定了
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U(Ⅳ)/U(III)的交换电流密度和电极反应活化能，交换电流密度，数量级均为10，反应
活化能为16.61kJmol-1。在LiCl-KCl熔盐体系研究了Mg(II)和U(IV)在W电极上的电
化学行为，发现Mg(Ⅱ)的存在不会影响U(Ⅳ)的电化学行为；在LiCl-KCl-MgCl-UF体
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系中采用-1.5V的恒电位电解3h，分离产物的SEM-EDS的表征结果确认分离产物为
U，计算U的提取效率达到91.35%
在773K下对LiCl-KCl-MgCl(0.95wt.%)熔盐体系进行了恒电位电解，并获得了较
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为明显的金属枝晶形貌，为了抑制枝晶的生长，探索了不同温度条件和不同Mg(Ⅱ)浓
度条件下对Mg的成核的影响，随温度上升和Mg(Ⅱ)浓度减少，Mg的成核方式逐渐由
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瞬时成核向连续成核转变，成核数密度均处于10数量级。对不同条件下的熔盐体系进
行电解，对电解产物进行XRD和SEM-EDS表征，发
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