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摘要
NAC-SCR耦合技术是一项消除稀燃发动机NO排放的新兴后处理技术，其
x
中，NO转化生氨（NOtoAmmoniaConverter,NAC）技术决定着Passive-SCR系
xx
统的催化效率。传统NAC催化剂存在成本高昂、抗硫性差、热稳定性差和生NH3
效率低等一系列显著缺陷，需要进一步改进。基于此，本文以LaCoO3钙钛矿为
基础，制备了系列掺杂型钙钛矿样品和负载型NAC催化剂；采用XRD、SEM、
FT-IR、UV-Vis、XPS、NO-TPD和H-TPR等多种表征手段对所制备样品的理化
2
特性、NO吸附性能和氧化还原能力进行了系统研究；此外，结合NSR、H-TPSR
x2
和H-NO活性评价实验，深入探索了负载型NAC催化剂的NO净化活性及内
2x
在NH3生成机理。最后，通过量子化学理论计算分析了Ce或/和Pd掺杂对
LaCoO(011)表面NO吸附机制的影响。本研究成果为开发高效经济的NAC催化
3
剂及反应生氨机理提供了有益的科学依据。
采用溶胶-凝胶法合成了不同焙烧温度下的系列LaCoO3钙钛矿样品，其中，
LaCoO-800℃样品不仅形成了完整的钙钛矿结构，而且各金属离子间表现出最
3
佳的协同配位作用。少量Ce离子的引入能够均匀分布于LaCoO3钙钛矿晶体内
部，其中La0.9Ce0.1CoO3样品中各金属离子间呈现出最佳的协同配位环境，同时
具有优异的NO吸附性能。少量Pd离子掺入后，样品仍能保持钙钛矿结构，但
样品表面的吸附氧含量明显提高，促进了NO氧化和NO吸附过程；此外，H-
x2
TPR结果表明，样品的还原峰温度明显向低温区间发生偏移，显著提升了其氧化
还原能力。通过分步浸渍法制备了系列负载LaCoO3钙钛矿催化成分的负载型催
化剂xwt.%LaCoO-Ba/AlO(x=5,10,15,20)，其中15wt.%LaCoO-Ba/AlO
323323
负载型催化剂中各离子间具有较强的电荷转移特性，并表现出较佳的NO吸附能
力。系列负载型NAC催化剂15wt.%M-Ba/AlO(M=LaCoO,LaCeCoO,
2330.90.13
LaCoPdO,LaCeCoPdO)的XPS、NO-TPD和H-TPR等实验结果表
0.90.130.90.10.90.132
明，负载型催化剂中存在着大量表面吸附氧物种，显著提升了15wt.%LaCoO-
3
Ba/AlO催化剂体系的NO吸附能力和氧化还原性能。
23
通过NSR、H-TPSR和H-NO活性评价实验考察了负载型NAC催化剂15
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