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摘要
二十世纪以来，依赖于哈伯法的氨（NH）合成在工农业中愈发重要，却不可
3
避免地导致大量能源损耗与环境问题。电化学硝酸根还原反应（eNORR）的提出
3
实现了绿色环保的NH3合成，而且能够有效降解水体中的NO3–污染物。催化剂的
选择与优化是实现高效且选择性合成NH3的关键。钴基尖晶石因其廉价且高效的
优势已被广泛用于eNORR，且得益于电子构型的易调谐性，其催化活性仍有很大
3
的提升空间。因此，本文通过引入金属/非金属杂原子合成了3种钴基尖晶石材料，
通过理化性质表征，电化学测试与密度泛函理论（DFT）计算系统探究了其与原始
四氧化三钴（CoO）的差异，主要内容如下:
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1.通过水热后退火的简易方法制备了碳布上负载的钴酸铁纳米线阵列
（FeCoO/CC），用于低浓度下通过eNORR合成NH。在0.1MNaOH+20mM
2433
NO–溶液中，FeCoO/CC在-0.5V（相对于可逆氢电极电势，V）时达到了0.29
324RHE
mmolh–1cm–2的NH产率与95.9%的法拉第效率（FE），远超CoO/CC（0.13mmol
334
h–1cm–2，69.7%）。此外，FeCoO/CC还表现出优异的稳定性与NO–移除率，表
243
明FeCoO/CC是一种优异的eNORR催化剂。
243
2.采用类似方法合成了碳布上负载的钴酸锰纳米线阵列（MnCoO/CC），被
24
证实是一种高效的eNORR催化剂。在0.1MNaOH+0.1MNO–溶液中，实现了
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高达0.67mmolh–1cm–2的NH3产率和97.1%的FE。进一步通过DFT计算揭示了
MnCoO上的eNORR机理：Mn离子的引入使CoO发生从半导体到半金属性质
24334
转变的同时，有效调控了NO–在Co原子位点上的吸附作用。此外，MnCoO的
324
（220）晶面还具有抑制析氢的作用，eNORR过程中的电势决定步骤（*NO到*NOH）
3
的能垒仅为0.46eV，远低于CoO（0.83eV），有利于eNORR的发生。
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