碳纳米管负载钴锰尖晶石活化PMS去除水中布洛芬的研究.pdfVIP

摘要

目前，国内外广泛关注的新污染物主要包括国际公约管控的持久性有机污染

物、内分泌干扰物、抗生素等。医疗药品和个人洗护用品（PharmaceuticalandPersonal

CareProducts，PPCPs）是其中典型的新污染物代表。以布洛芬为代表的PPCPs在

环境中浓度低，具有生物富集性，从不同的途径进入到自然环境中并不断累积。由

于布洛芬的物理化学特性导致很难在环境中被微生物降解，对水生生物产生不利

的影响成为了一个潜在的环境问题。通过过硫酸盐的高级氧化技术去除难降解有

机污染物因其氧化电位高，反应迅速等优势逐渐成为优势技术。本研究以布洛芬为

代表的一类新污染物为背景，旨在开发高效的非均相过硫酸盐为主的高级氧化技

术，开展以下研究内容:

采用水热法合成钴锰尖晶石、碳纳米管负载钴锰尖晶石材料，通过探究尖晶石

最佳负载量获得应用于活化PMS体系的催化剂，并对合成的材料进行了表征分析

发现其官能团结构丰富。通过性能实验确定最佳尖晶石负载量，并对降解体系进行

性能测试。结果表明投加PMS浓度为1mM，MnCoO/CNTs为0.1g/L时，初始

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pH为5，体系在15min内实现了布洛芬的完全去除。此外，当体系中含有10mM

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的CO3、HCO3、Cl以及PO4时，对布洛芬的降解效果抑制明显。体系中天然有

机质如腐殖酸存在时，仍能达到80%以上的去除效果。反应体系对10mg/L的磺

胺嘧啶、盐酸环丙沙星、双酚A在60min内分别达到86.7%、89.2%、100%的去

除效果。将体系应用于不同水体中发现体系具备一定抗干扰能力及潜在的应用价

值，且体系受pH的影响小。

采用猝灭实验、EPR测试、电化学测试、化学探针法鉴定高价金属、超氧阴离

子自由基来源鉴定、反应位点探究等手段对体系的反应机理进行探究，结果表明负

载后，复合材料活化PMS去除水中布洛芬的效能提升与钴锰金属离子在碳纳米管

上的均匀分散有关，增大活性组分的暴露，尖晶石中金属和晶格氧是关键的反应位

•-•-

点，而MnCoO/CNTs活化PMS降解布洛芬体系是以SO、OH、O、高价金

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属共同贡献的混合氧化体系并结合HPLC-QTOF-MS推导了IBP的降解路径。

关键词：碳纳米管；钴锰尖晶石；过硫酸盐；布洛芬

Abstract

Atpresent,theemergingcontaminantsthatareofgreatconcernbothdomestically

andinternationallyaremainlypersistentorganicpollutants,endocrinedisruptors,

antibiotics,etc.,whicharecontrolledbyinternationalconventions.Pharmaceuticaland

personalcareproducts(PPCPs)aretypicalexamplesofemergingpollutants.PPCPs,

representedbyibuprofen,havelowconcentrationsintheenvironment,are

bioaccumulative,enterthenaturalenvironmentthroughvariouspathwaysandaccumulate.

Duetothephysicochemicalprop