液栅石墨烯晶体管在葡萄糖和金黄色葡萄球菌传感器中的应用研究.pdfVIP

液栅石墨烯晶体管在葡萄糖和金黄色葡萄球菌

传感器中的应用研究

摘要

近年来，随着纳米技术的发展，纳米级石墨烯和石墨烯衍生物因其独特的理化性质

和生物相容性而频频被引入生物传感器的构建中。由于原子厚度，石墨烯仅在材料表面

限制电荷载流子流动，并直接响应外来刺激，从而实现有效的信号采集和传输。其中，

以石墨烯为沟道材料的石墨烯场效应晶体管，特别是液栅石墨烯晶体管(SGGT)，已被使

用先进的电化学生物传感器件来实现信号识别和信号放大。SGGT的最大优点是电解质

溶液的巨大双电层效应，这使得传感器仅在通常小于1V的栅极电压下就能实现较大的

电流响应，从而避免了栅极界面处的其他的电化学反应，表现出快速响应、高灵敏度、

易于操作、可集成、免标记检测等主要优点。此外，通过设计具有高特异性的探针、构

建即时检测传感平台以及传感器小型化，SGGT生物传感器将应用于个性化医疗保健、

可穿戴传感器、疾病检测、医疗电子和诊断平台，具有良好的发展前景。

本论文通过设计和制备可用于检测葡萄糖和金黄色葡萄球菌的液栅石墨烯晶体管

生物传感器，探索敏感材料的设计制备及修饰，研究传感的工作机理，开发生物分子的

新型检测方法。主要的研究内容如下：

1(ConA)

（）构建了一种基于刀豆凝集素功能化栅极的液栅石墨烯晶体管传感器用

于非侵入性血糖检测。将ConA通过巯基丙酸(MPA)固定在金电极表面作为生物探针，

ConA能够与溶液中的葡萄糖以极高的亲和力特异性结合，结合的过程中ConA的构象

变化从而导致电容的变化，从而可以对葡萄糖进行定量检测。研究表明ConA功能化栅

极的SGGT传感器在葡萄糖的检测中表现出优越的传感性能。检测限(LOD)可以达到

−19

10M，比以前报道的低几个数量级。传感器表现出高选择性和器件的长期稳定性。将

ConA功能化的SGGT传感器用于糖尿病人唾液中葡萄糖含量的检测，结果证明该传感

器在复杂环境中具有可靠的实用性。

2NafionZIF-67CoO

（）研发一种可重复使用的葡萄糖传感器。通过膜将衍生的34

I

固定在栅极上，构建了一种CoO功能化栅极的SGGT葡萄糖传感器。利用ZIF-67衍

34

生的CoO材料的催化活性来实现对葡萄糖的检测，并探究传感器的检测原理，葡萄糖

34

通过CoO电催化氧化作用产生电子的移动，形成法拉第电流，电子被转移到栅极，从

34

5

而改变了器件中的电位分布。该传感器具有良好的灵敏度、选择性和稳定性。天内传

感器的重复性保持在90%以上的均值水平，证明了该器件具有出色的长期稳定性。此外，

利用CoO功能化栅极的SGGT对人唾液样品中的葡萄糖进行了定量检测。

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3SGGTDNA

（）开发了一种无标记和无扩增的生物传感器用于定量检测金黄色葡

ssDNA6--1-(MCH)

萄球菌。用巯基修饰的特异性互补探针和钝化层巯基己醇固定于传

感栅极的表面，分别捕获目标序列和抑制非特异性吸附。进一步研究了ssDNA探针修

饰电极的界面工程对探针/靶点杂交效率的影响，并优化了探针的核苷酸组成。检测线性

-17-8-17

范围为10M~10M，检测下限可达10M，整个检测过程在27min内完成，无需

进行核