NIR激发自给电子基柔性可穿戴光电化学传感器的构建及汗液神经肽Y原位监测.pdfVIP

NIR激发自给电子基柔性可穿戴光电化学传感

器的构建及汗液神经肽Y原位监测

摘要

目前，基于“智慧医疗”的可穿戴汗液传感器发展迅猛，在个人健康管理和远程医

疗诊断领域展示出巨大的应用潜力。其中，可穿戴电化学（W-EC）传感器旨在以“足不

出户”的个性化监测方式取代“医疗挤兑”的集中式检测系统，从而降低医疗成本和诊

断时间。迄今，科学家们已成功开发出一系列先进的W-EC传感器，以原位、无创、实

时的方式监测人体汗液中丰度较高的目标物（例如，代谢物、电解质和激素等）。然而，

现有的W-EC传感器由于电刺激-电检测模式的高背景信号而面临灵敏度有限的问题。

此外，以偏置电压作为传感信号的激发源可能导致人体汗液中生物标志物的异常表达。

光电化学（PEC）传感作为一种蓬勃发展的分析方法，能够将光学传感器和EC传感器

的优势相结合，在EC传感领域备受关注。此外，PEC传感器通过分离激发和检测模式，

以及使用光作为激发源而不是偏置电压，展示了优异的灵敏度和生物相容性。因此，PEC

传感策略可能更适合于实现超高灵敏度、无刺激性和无缝集成到可穿戴电子设备中。当

前，绝大多数PEC传感器具有刚性传感界面，并且需要紫外-可见光（UV-Vis）激发，

以及外部提供的电子供体（（例如，抗坏血酸），以达到令人满意的光电转换效率。然而，

由于以下几个原因，现有的PEC传感系统并不适用于人体皮肤可穿戴应用：（1）UV-Vis

的高能量密度可能对人体皮肤造成潜在伤害；（2）人体汗液无法提供高效光电转换所必

需的电子供体；（3）刚性的光电极传感界面与人体的皮肤曲面并不适配。因此，开发一

种用于人体汗液分析的近红外（NIR）光激发、自给自足的电子供体和柔性可穿戴式PEC

传感器是一项极具挑战性的任务。

本文将柔性可穿戴与光电化学传感技术相结合，提出了一种可穿戴光电化学适体传

感器（W-PECA），用于无刺激、超灵敏和无线分析汗液痕量神经肽Y（（NPY，抑郁症生

物标志物）。此W-PECA系统由集成的柔性激光诱导石墨烯阵列组成，并修饰磷钼酸包

覆的镱掺杂硫化铋（Yb-BiS/PMA），具有NIR-808nm激发和PMA自给电子供体特性。

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进一步引入适配体分子识别技术，可以实现对汗液中痕量NPY的特异性识别，该传感

器展示出超低的检出限（0.39fM），较宽的线性范围（1fM-100pM）和优异的机械稳定

性（300余次弯曲循环）。此外，将W-PECA平台与智能信号处理和无线通信技术相集

成，实现了进食行为、生理应激和昼夜节律真实场景下无刺激地动态分析汗液痕量NPY。

通过在进食行为中进行加标回收实验，进一步验证了该智能W-PECA系统的准确性和

可靠性，加标回收率为93.57-105.9%。本研究不仅为近红外激发和自给电子供体基PEC

技术集成到可穿戴设备中奠定了坚实基础，而且实现了人体汗液中痕量生物标志物的高

灵敏、高选择性分析。

【关键词】：可穿戴汗液传感器；光电化学传感；近红外激发；自给电子供体；激光诱导

石墨烯；神经肽Y

ConstructionofNIR-ExcitedandSelf-Sufficient

Electron-BasedFlexibleWearable

PhotoelectrochemicalSensorandInSitu

MonitoringofSweatNeuropeptideY

Abstract

Nowadays,wearablesweatsensorsbasedonWiseInformationTechnologyofMedicine

havebeenexperiencingrapiddevelopment,exhibitingsignificantpotentialforapplicationin

thefieldsofpersonalhealthmanagementandtelemedicinediagnosis.Pa