探秘二维过渡金属硫族化合物：自旋与能谷交织下的热电输运理论解析.docxVIP

探秘二维过渡金属硫族化合物：自旋与能谷交织下的热电输运理论解析

一、引言

1.1研究背景与意义

随着全球能源需求的不断增长以及对环境保护的日益重视，寻找高效、可持续的能源转换和利用技术成为了科学界和工业界的研究热点。热电材料能够实现热能与电能之间的直接相互转换，在废热回收、固态制冷、温差发电等领域展现出巨大的应用潜力，为解决能源问题提供了新的途径。然而，传统热电材料的热电转换效率受到其材料性能的限制，难以满足实际应用的需求。因此，开发新型高性能热电材料成为了热电领域研究的关键。

二维过渡金属硫族化合物（2DTransitionMetalDichalcogenides，2DTMDs）作为一类新兴的二维材料，因其独特的原子结构和电子特性，在热电领域展现出了独特的优势和潜在的应用价值。2DTMDs由过渡金属原子（如Mo、W、Ti等）与硫族原子（如S、Se、Te等）通过共价键结合形成二维层状结构，层间通过较弱的范德华力相互作用。这种特殊的结构赋予了2DTMDs许多优异的物理性质，如高载流子迁移率、可调带隙、低晶格热导率等，使其成为了热电材料研究的理想候选者。

在2DTMDs中，自旋和能谷作为电子的两个重要内禀属性，对材料的热电输运性质产生着深远的影响。自旋是电子的固有角动量，具有向上和向下两种取向，其在磁场或自旋轨道耦合作用下可以发生进动和翻转。能谷则是指晶体动量空间中能带极值附近的区域，在一些材料中，不同能谷具有不同的能量和电子态，使得电子可以占据不同的能谷状态。自旋和能谷自由度的引入为调控2DTMDs的热电性能提供了新的维度和方法。通过对自旋和能谷相关热电输运理论的研究，可以深入理解2DTMDs中电子的输运机制，揭示自旋-声子、能谷-声子、自旋-能谷等相互作用对热电性能的影响规律，从而为设计和开发高性能的热电材料提供理论指导。

从能源利用的角度来看，深入研究2DTMDs中自旋及能谷相关热电输运理论，有助于提高热电转换效率，实现废热的有效回收和利用。这不仅可以减少能源浪费，降低对传统化石能源的依赖，还能减少温室气体排放，对缓解全球能源危机和环境污染问题具有重要意义。从电子器件发展的角度出发，自旋和能谷电子学作为新兴的研究领域，有望突破传统电子器件的性能瓶颈，实现信息的高效存储、处理和传输。2DTMDs在自旋和能谷电子学器件中的潜在应用，如自旋晶体管、能谷探测器、自旋热电器件等，将为下一代高性能、低功耗电子器件的发展提供新的思路和技术支持。

1.2国内外研究现状

近年来，二维过渡金属硫族化合物中自旋及能谷相关热电输运理论研究受到了国内外学者的广泛关注，取得了一系列重要的研究成果。

在国外，许多科研团队对2DTMDs的电子结构和热电性能进行了深入的理论研究。例如，美国加州大学伯克利分校的研究人员利用第一性原理计算方法，系统地研究了MoS?、WS?等典型2DTMDs的能带结构、态密度以及自旋-轨道耦合对电子结构的影响。他们发现，在单层MoS?中，自旋-轨道耦合导致了能带的分裂，从而产生了自旋极化和能谷极化现象，为实现基于自旋和能谷的电子学器件提供了理论基础。此外，韩国首尔国立大学的研究团队通过理论模拟和实验相结合的方法，研究了2DTMDs异质结中的热电输运性质。他们发现，通过合理设计异质结的结构和界面，可以有效地调控载流子的输运和散射过程，提高热电转换效率。

在国内，相关研究也取得了显著的进展。中国科学院半导体研究所的科研人员利用密度泛函理论和玻尔兹曼输运理论，对多种2DTMDs的热电性能进行了理论预测和分析。他们研究了不同元素掺杂和缺陷对2DTMDs热电性能的影响，提出了通过调控缺陷浓度和类型来优化热电性能的方法。北京大学的研究团队则在2DTMDs自旋及能谷相关物理性质的理论研究方面取得了重要成果。他们深入探讨了自旋-能谷耦合效应在2DTMDs中的作用机制，以及如何利用这种耦合效应来实现对电子自旋和能谷自由度的有效调控。

尽管国内外在二维过渡金属硫族化合物自旋及能谷相关热电输运理论研究方面取得了一定的成果，但目前的研究仍存在一些不足之处。首先，对于一些复杂的2DTMDs体系，如多原子层结构、异质结构以及含有杂质和缺陷的体系，其电子结构和热电输运性质的理论研究还不够深入和全面，需要进一步发展更加精确和有效的理论计算方法。其次，自旋和能谷相关的热电输运过程涉及到多个相互作用的物理机制，如自旋-声子相互作用、能谷-声子相互作用、自旋-能谷耦合等，这些相互作用之间的协同效应和竞争关系尚未完全明确，需要进一步开展深入的理论和实验研究。此外，目前的研究主要集中在对2DTMDs本征性质的研究上，对于如