Au_WO3可见光光催化还原O2制备H2O2.pdfVIP

摘要

能源短缺和环境污染是制约当前社会发展和人类进步的主要问题，开发和

利用新能源已迫在眉睫。HO是一种高效、环保的氧化剂，已被广泛应用于各

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领域中，但传统方法生产HO能耗高、污染重、危险大。半导体光催化技术是

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当前能源和环境领域的研究热点之一，其中利用太阳能、水和氧气产生HO是

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一种非常理想的方法。WO3是一种优良的可见光半导体光催化剂，其导带电位

介于O的单电子和双电子还原电极电势之间，价带电位略高于TiO。因此，在

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热力学上WO具有光催化还原O生成HO/HO和氧化HO生成HO/O的能

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力。但是，WO3存在光生载流子快速复合和碱性环境中易溶解的问题。本文采

用纳米Au负载WO，有效延长光生载流子的寿命，实现可见光下选择性还原

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O产生HO，且研究了各种影响因素，探究了反应机理。论文主要分为以下两

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个部分：

第一部分，通过热分解法制备Au/WO3光催化剂；采用多种手段表征固体

的结构和物理性质；在可见光下，光催化还原O产生HO。首次系统考察了

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Au负载量、Au粒子尺寸、WO3煅烧温度的影响，发现Au实际负载量为0.35

wt%，HAuCl分解温度为400oC时，HO产量最高，5h可达到576μM。选取

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最佳光催化剂，考察了催化剂加入量、反应液pH值、甲醇含量等实验条件的

影响。通过不同波长下的光电化学实验和旋转圆盘电极实验，探究了Au等离

子体效应的贡献和电子转移途径，并提出了反应的可能机理。此外，在相同的

负载量下，Au光催化产生HO的活性高于Pd、Ag、Pt、Ni、Cu和Co；在相

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同的Au负载量下，WO光催化产生并稳定HO的能力高于BiVO和BiWO。

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第二部分，针对Au/WO光催化还原O产生HO，首次系统研究了不同

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22

无机离子及其浓度的影响。以钠盐的形式加入F、Cl、SO4、NO3、CO3、

PO43等阴离子，以高氯酸盐的形式加入Fe3+、Cu2+、Co2+、Ni2+等阳离子。实

2+23

验