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摘要
溶解性有机质(DissolvedOrganicMatter,DOM)是水生态系统碳循环及生物
地球化学循环的重要组成部分,在物质转化、能量流动及生态功能维持方面发挥着
关键作用。DOM的组成、来源及转化过程受到气候变化、水文节律波动和人为干
扰等多因素调控。三峡库区是长江上游的重要生态功能区,区域内人类活动强度、
地质地貌特性和水文节律变化具有突出的时空异质性,这些动态因素可能会显著
改变库区河流DOM的组成、来源及生物地球化学特性。已有许多研究关注到土地
利用类型对河流DOM的影响,但受研究区域、时间尺度和方法差异的影响,相关
结论仍存在不确定性,亟需进一步厘清DOM对土地利用及多种环境因子的响应规
律。本研究以三峡库区内受不同土地利用类型影响的三条河流为研究对象,开展系
统的野外采样与原位水质监测,结合室内培养实验获取DOM特征数据。在此基础
上,采用紫外-可见吸收光谱和三维荧光光谱技术对水体中DOM的组成及光学特
性进行表征,并结合平行因子分析、相关性分析、主成分分析和随机森林模型等多
种统计方法,系统解析不同土地利用背景下河流DOM的组成、结构与来源的时空
差异特性,进一步揭示人类活动(土地利用)与自然过程(季节性降雨、水文节律)
对河流DOM动态变化的影响,并阐明河流DOM生物降解特性及其关键驱动因
素。主要结论如下:
(1)河流水化学指标具有显著时空异质性,水质变化与河流DOM特性存在
较强耦合关系。三条河流水温和溶解氧(DO)在雨季均高于旱季,电导率(EC)
则在雨季低于旱季。桃花溪和竹溪河溶解性总氮(TDN)、溶解性总磷(TDP)和
硝态氮(NO3--N)均为雨季更高,而驴子溪TDP浓度则在旱季更高。水质变化显
著影响水体DOM特性,水体营养浓度((TDN和TDP)与DOC和DOM荧光组分
均为显著正相关性。高温显著增加DOC浓度和腐殖质含量,高离子强度环境有效
增强DOM内源性贡献而降低外源芳香族物质的输入。高DO水平与高生物代谢、
高腐殖质和低蛋白质含量密切相关。
(2)河流DOM的组成、来源及光学特性具有显著的时空差异特性。旱季河
流DOM以新近自生源为主,类蛋白C3组分占比最高。进入雨期后,雨季前期和
雨季的DOM相对分子量增大,其芳香性、腐殖化程度和类腐殖质组分C1、C2均
显著提升,至雨季后期变化趋于平稳,新近自生源特征逐渐回升。城镇河流桃花溪
DOM内源驱动最大,以生物可利用性高的类蛋白组分为主;农业活动频繁的竹溪
河DOM具有低腐殖化和强自生源特征;而森林覆盖率较高的驴子溪则主要以外源
输入的芳香性和腐殖化物质为主。
(3)河流DOM的生物降解特性和温度敏感性具有明显动态差异。高温显著
I
提升了DOM的生物降解率((%BDOC)。在20℃培养下,DOM的%BDOC均值为
45.43%±18.72%,而在30℃升高至57.11%±13.30%。桃花溪%BDOC最高(20℃:
54.31%±16.94%;30℃:64.08%±17.39%),而驴子溪DOM生物降解的温度敏感
性最强(Q10:1.78±1.08)。
(4)生物降解过程中,河流DOM的组成及其光学特性呈现不同程度的变化。
a280、a350、FI、Frl、BIX值和类蛋白组分C2均在28d生物培养后显著增加,而
E3:E4值、HIX值和类腐殖质组分C1、C3在培养后降低。该结果说明在生物降解
过程中类腐殖质组分被大量消耗,体系内新产生蛋白类物质,并保留了部分难降解
木质素衍生物。
(5)相关性分析和随机森林模型分析结果阐明了温度变化、土地利用和水体
营养元素是%BDOC变化的关键影响因子。在20℃培养下,农业主导的土地利用
方式对%BDOC变化贡献最大(9.52%);30℃培养下,森林主导的土地利用方式
对%BDOC变化贡献最大((16.93%)。水体营养物质浓度((TDN、TDP、NO3--N和
NH4+-N)对%BDOC均为正向促进作用,TDP(11.68%)和DOC(16.93%)分别
为20℃和30℃培养下%BDOC影响贡献率最高的关键驱动因
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