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ZIFs及其吸附性能的研究进展文献综述

金属有机骨架（Metal-organicframework，MOF）是指金属离子或金属簇与含氮、氧刚性有机配体通过自组装过程形成的多孔材料，是一种有机-无机杂化功能材料。MOF中的金属离子或团簇称为节点（Nodes），有机配体称为连接体（Linkers）。组成节点的金属离子包括常见的3D型二价金属离子（Ni2+、Cu2+、Zn2+等），三价金属离子（Sc3+、V3+、Cr3+、Fe3+、Al3+、In3+等）和一些稀土金属离子。作为连接体的有机配体包括多羧酸芳香配体（如对苯二甲酸、均苯三甲酸）和含氮杂环配体（如咪唑类、四唑类、嘧啶、吡啶、嘌呤类等）。

1995年，Yaghi等首次报道了由BTC与Co合成的具有二维结构的配位化合物并将其命名为MOF，随后他们又合成并报道了多种MOFs材料，其中最著名的是MOF-5。MOF具有可设计的丰富结构、低密度的骨架、超高比表面积、永久孔洞和可功能化的孔空间，被广泛应用于催化、储能、药物控释、气体吸附和分离等多个领域。MOF也是一种分离水中多种污染物的热点新型材料，常见的用于废水处理的MOF材料有MIL[28]、ZIF[29]、HKUST-1[30]、UiO-66[31]等系列，图1.1为几种代表性MOF的结构。

图1.1具有代表性MOF的结构

1.3.1类沸石咪唑骨架材料

沸石咪唑酸酯骨架(ZIFs)作为金属有机骨架的子家族，具有与铝硅酸盐沸石相同的拓扑结构。它以金属作为网络中心与连接处的支柱，咪唑类材料为框架结构，通过与金属的“剪裁”对ZIFs进行合成，通过改变金属和咪唑类的配合比，形成了不同的结晶类物质[32]。ZIFs与传统的分子筛沸石体系相比，具有产率高、微孔形状以及尺寸可调等诸多结构和功能上的优点，在去除水中重金属方面展现出广阔的应用前景。

1.3.2ZIF(Co)材料的应用

(1)ZIF(Co)材料去除重金属离子

杨清香等[33]通过室内搅拌法将一定比例的甲醇、硝酸钴、2-甲基咪唑进行超声混合，通过磁力搅拌8h，成功制备ZIF-67材料。分析多种表征并研究ZIF-67对水中Cd2+、Cu2+和Pb2+的吸附性能。结果表明，材料为十二面体结构，对三种重金属的吸附量分别达到564.0、733.8和779.7mg/g。KhalilAhmad等[34]以ZIF-67为吸附剂，研究ZIF-67对Pb2+和Hg2+的吸附能力。研究表明：在一定条件下，ZIF-67对Pb2+和Hg2+的去除率分别为99.5%和98.1%。

(2)ZIF(Co)材料去除染料废水

张湛杭等[35]以ZIF-67为吸附剂，对水中的偶氮染料刚果红进行去除。研究表明：在一定条件下，ZIF-67对刚果红的吸附量可达3900mg/g。LiSaisai等[36]以ZIF-67为树脂微球外壳，制备核心壳微球，研究ZIF-67对罗塞尔红的吸附效果。研究表明：吸附剂对罗塞尔红的去除率在95.3-97.7%之间。

(3)ZIF(Co)材料在其他污染物的吸附研究

韩臻等[37]通过将硝酸钴与二甲基咪唑溶于甲醇溶液制备ZIF-67，研究ZIF-67对碘离子的吸附性能。研究表明，在pH=7，吸附时间为18h时，ZIF-67对碘离子的吸附行为为单分子层吸附，吸附量可达141.81mg/g。庞达[38]等将硝酸钴与二甲基咪唑溶于甲醇溶液，通过配位和自组装制备ZIF-67，研究ZIF-67对水中洛克沙胂的吸附性能。研究表明，在pH为6时，ZIF-67采用离子交换和离子吸附的方式对洛克沙胂进行吸附，吸附量为172.45mg/g，吸附行为符合准二级动力学和Langmuir吸附等温方程。

1.3.3ZIFs复合材料的合成及应用研究

由于ZIFs具有MOFs材料的各类特性，如结构功能多样、大比表面积以及孔隙率等，与其他类型的MOFs晶体材料相比，ZIFs材料稳定性强，在水处理中应用广泛。但ZIFs晶体一般呈细小粉末状，粒度小、机械性能较弱，产率较低，容易粘在各种器皿壁，既不方便使用，也不好储存，无法达到理想的吸附要求。为进一步提高其吸附性能，将ZIFs材料与其他材料进行有机结合制备新型复合材料[39]，不但可以发挥材料各自的物化性质，也可以进行互补，弥补双方的不足，获得更为理想的吸附效果。常用的复合方法为水热合成法、溶胶-凝胶法、静电纺丝法、浸渍法等。ZIFs复合材料在吸附方面的应用如下：

(1)ZIFs复合材料对重金属离子的吸附研究

MohammadJavad等[40]通过溶胶-凝胶法合成ZIF@NiTiO3纳米复合材料，研究NiTiO3和ZIF@NiTiO3纳米复合材料对水溶液中Pb(II)的吸附性能。实验表明，NiTiO3和ZIF@NiTiO3对Pb(II)的最大吸附容量分别为72和155