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丙烯气相环氧化研究进展文献综述

应用于丙烯气相环氧化反应的催化剂主要分为银催化剂、铜催化剂和纳米金含Ti载体催化剂三大类。

1.1银催化剂

因为银催化剂已经成功使乙烯能够发生环氧化反应，因此人们希望能够同样利用银催化剂来进行催化丙烯环氧化的反应。但是银催化剂在反应中的选择性不高，不满足工业需求。研究人员对此进行探究，发现银催化剂环氧丙烷选择性低，这主要是因为丙烯上的α-H很活泼，容易在银表面脱除而发生完全氧化生成CO2[15]。

1.2铜催化剂

在丙烯气相环氧化反应中，吸附于铜（Cu)面的氧具有十分强的氧化性，可以催化丙烯发生气相环氧化反应，但在实验中的成果一直不理想，PO选择性不超过6%。研究者们倾向于这可能是因为反应的活性位点Cu0和Cu+在充满氧气的环境下进行反应，很容易被转化为更稳定的Cu2+，继而使丙烯发生完全氧化，导致PO收率不高[16]。

1.3纳米金含Ti载体催化剂

Haruta等发现了将纳米金催化剂负载于TiO2，此催化剂能够催化丙烯发生直接气相环氧化反应，该Au-Ti体系催化剂在丙烯气相环氧化反应中具有很强的催化性能，且对产物环氧丙烷具有很强的选择性。此次结果引起了研究人员的广泛关注。Au-Ti体系催化剂的研究主要在载体以及模板剂两方面展开。

1.3.1载体的选择

HarutaADDINEN.CITEEndNoteCiteAuthorHaruta/AuthorYear1998/YearRecNum101/RecNumDisplayTextstyleface=superscript[17]/style/DisplayTextrecordrec-number101/rec-numberforeign-keyskeyapp=ENdb-id=fvetz90e6seev6e9xz3xzwwpp0ta9zx09z2p101/key/foreign-keysref-typename=JournalArticle17/ref-typecontributorsauthorsauthorHaruta,M./authorauthorUphade,B.S./authorauthorTsubota,S./authorauthorMiyamoto,A./author/authors/contributorstitlestitleSelectiveoxidationofpropyleneovergolddepositedontitanium-basedoxides/titlesecondary-titleResearchonChemicalIntermediates/secondary-title/titlesperiodicalfull-titleResearchonChemicalIntermediates/full-title/periodicalpages329-336/pagesvolume24/volumenumber3/numberdatesyear1998/year/datesurls/urls/record/Cite/EndNote[1\oHaruta,1998#797]课题组发现在不含Ti的载体上，纳米金催化剂并不能将丙烯气相环氧化生成环氧丙烷。所以广大研究人员将大量注意力集中于载体上。将各种含Ti载体进行实验，研究人员发现Ti-MCM-41和Ti-TUD等载体负载纳米金之后，同样能够充当丙烯气相环氧化反应催化剂的载体。

研究人员发现因为钛硅分子筛TS-1中Ti高度分散在载体里面，而且基本以四配位的骨架钛形式存在,因此分子筛的稳定性很高ADDINEN.CITEEndNoteCiteAuthorLEE/AuthorYear2012/YearRecNum104/RecNumDisplayTextstyleface=superscript[47]/style/DisplayTextrecordrec-number104/rec-numberforeign-keyskeyapp=ENdb-id=fvetz90e6seev6e9xz3xzwwpp0ta9zx09z2p104/key/foreign-keysref-typename=JournalArticle17/ref-typecontributorsauthorsauthorLEE/authorauthorWenSheng/authorauthorLiChung/authorauthorAkatay,Cem/authorauthorSTACH/authorauthorEric,A/authorauthorRIBEIRO/authora