大气中含硫化合物的多相反应与硫酸盐生成研究综述.docVIP

大气中含硫化合物的多相反应与硫酸盐生成研究综述

含硫化合物是大气化学体系中最活跃的组分之一，其参与的多相反应过程不仅直接决定硫酸盐气溶胶的生成效率，更对区域空气质量、全球辐射平衡与生态系统健康产生cascading效应。当前全球硫酸盐年排放量约为1.2×10^8吨，其中人为源贡献占比超过70%，化石燃料燃烧、工业脱硫不充分、生物质燃烧等活动释放的二氧化硫（SO?）是最主要的一次含硫污染物。而硫酸盐作为PM?.?的核心组分，在重污染时段占比可达PM?.?质量浓度的30%-50%，同时其作为云凝结核（CCN）可改变云的微物理结构与生命周期，间接辐射强迫效应可达-0.4W·m?2，是仅次于二氧化碳的气候影响因子。

大气含硫化合物的赋存形态与来源特征

大气中含硫化合物按相态可分为气相、颗粒相与水相三类，不同形态的硫具有显著差异化的反应活性与环境归趋。气相含硫化合物以SO?为核心，其次包括二甲基硫（DMS）、硫化氢（H?S）、羰基硫（COS）、二硫化碳（CS?）等还原态硫化物。其中DMS主要来源于海洋浮游生物的代谢活动，年排放量约为20TgS，是偏远海洋地区硫酸盐的主要前体物；H?S则多来自湿地土壤微生物活动、火山喷发与畜禽养殖排放，其在大气中的氧化半衰期仅为1-3天，易快速转化为SO?。颗粒相含硫化合物以硫酸盐（SO?2?）为主要存在形式，同时包括甲磺酸（MSA）、亚硫酸盐（SO