锂离子电池负极表面膜的研究现状.pdfVIP

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稳定。 的Peled模型和Besenhard理论模型旧。这两种机制的最大差 1.2SEI的特性 别在于SEI膜形成的第一步,即 SEI膜的形成是从形成三元 1-2.1SEI膜 的厚度 的混合物(GIC)[C.Li(So1)y]YF始Il8J还是电解液在石墨负极表面 SEI膜有些成分在循环过程 、温度变化等条件下是可溶或 发生 电化学还原开始 l【71。 微溶于电解液中的,有些会在首次循环后继续形成,因此可以 Peled模型是 Aurbach等人基于Peled提出理论,在对 电 说,SEI膜的厚度是一个变量。研究表明,SEI膜的厚度一般在 解液组分分解产物光谱分析的基础上发展起来的一种模型。 几纳米到几百纳米7[-。Peled等人研究发现回,在HOPG(highly 该理论关注电极在溶剂分子的共同嵌入下的变化。Aurbaeh提 orderedpyrolyticgraphite,高定向热解石墨)基部的SEI膜厚度 出,PC的分解产物不能形成有效的SEI膜,从而使得PC分子 为7vim,边缘部位的厚度为35Vim;SackenUV等人通过计算 能够在石墨电极表面持续反应,最终导致 电极表面的剥落;而 得到罔,在碳颗粒表面的 SEI膜厚度为(4.5±O.5)nm;Kong.F EC的嵌入分解产 物却能在石墨电极表 面形成有效 的 SE1 的研究小组研究结论 是HOPG表面的SEI厚度为 35nm。 膜 Yazami等人在石墨表面获得 了200vim 的SEI膜 1o【l。SEI膜 的 Beserdlard认为溶剂分子同锂离子形成溶剂化的离子 ,在 厚度受负极性质的影响较大,热解碳形成的SEI层较厚 ,约 10 电场的作用下向石墨负极移动,并共同嵌入石墨电极 ,在石墨 nm,而高定向热解石墨(HOPG)上形成的SEI膜较薄。 层问形成三元的混合物(GIC)。当溶剂是 EC时,其分解产物形 1.2.2SEI膜的形成电压 成有效的SEI膜;当溶剂是PC时,而PC的分解产物在石墨负 在锂离子电池首次充放电过程中,有机电解液会在碳负 极结构中施加一个层间应力 ,导致石墨电极结构的破坏 。 极表面发生还原、分解 ,形成一层 SEI膜 ,从而导致 了电池首 2.2SEI膜的理论模型 次充放 电过程中,存在巨大的不可逆容量。通过叔丁基锂或萘 最初,Peled等人提出的SEI膜模型,是用于描述在非水电 基锂对碳黑电极进行化学预处理的试验方法 ,基本上证实了 池体系中,碱土金属的电化学行为。随着锂离子电池的蓬勃发 电极在首次循环过程中不可逆容量是由于 SEI膜形成而产生 展 ,人们开始关注在该电池体系中SEI膜的电化学性质。锂离 的 。 子 电池体系中,石墨负极表面 SEI膜模型最早是Peled提出 K.Eds~om等㈣对尚未进行首次充放电的石墨电极进行慢 的,随后 Aurbach、Eds~sm等人在此基础上相继提出了自己 速flmY/s)循环伏安扫描时,发现第一次电位扫描时在 0.7V 的模型,虽然这几种模型的各具特色,但他们有一个共同的观 左右出现一个明显的还原峰,而第二次扫描时这个峰则消失, 点:SEI膜结构是一层镶嵌型膜 ,靠近碳的一侧是一层由无机 显然这个还原峰就是 SEI膜形成的电流峰。A.Nali等的研究表 成分组成的致密层 ,靠近电解质的一侧则是由有机或聚合物 明[一51在 0.8V 以上 ,主要生成 Li)C0 ,在 0.8V 以下 ,主要生成 成分组成的多孔层。 LiOCO2R。付廷鲍等人研究发现LIBOBP/C溶液中,石墨表面 基于以上 SEI膜形成的机理,人们提出了数种模型去模 首次放电至 0.55V时,SEI膜基本形成,在低于 0.20v后,SEI 拟它。其中最著名的即为 “固体 电解质界面膜”模型。这种模 膜不断的增强和完善。谭晓兰等人研究发现,在 LiBOB基 电解

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