声光催化降解24二氯苯酚研究.pdfVIP

声光催化降解2，4一二氯苯酚研究 王翠莲，陈亚中，李润妍，崔鹏。 (合肥工业大学化工学院化学工程研究所，安徽省合肥市屯溪路193号，2300091) 摘要：研究了超声场强化在光催化高级氧化技术中的应用，以2，4．二氯苯酚(2,4-DCP)为典型污染物，考 察了光催化剂Ti02浓度、2,,47DCP初始浓度、超声频率和功率、溶液pH值，氯离子以及在反应体系中通 入气体种类对降解过程的影响。在优化条件下，溶液中10 mg·L．1的2。4-DCP可在半小时内完全降解。在超 声分散作用下，光催化剂浓度O．1g．Lo效果较好，光催化剂浓度过高反而不利于降解。在体系中通入含氧 气体、特别是氧气有利于2，4．DCP降解，而通入N2不利于降解。在碱性条件下，2,4-DCP降解速率更快． 溶液中的氯离子会抑制2,4一DCP的降解。结合光催化和功率超声理论，对实验结果进行了初步解释并探讨 超声强化光催化降解的作用机制。 关键词：2,4-二氯苯酚；声光催化；降解；机制 引言 氯酚类化合物(cPs)广泛应用于农药、医药、造纸、防腐剂等工业中，在工业化国家生 产规模很大且呈现增长趋势。酚类化合物是一类对生物体有毒害作用的物质，即使低浓度也 会对人体造成伤害。大量氯酚化合物在生产、使用过程给自然环境造成了危害，特别是对水 体和土壤…。多相半导体光催化，具有环境友好、反应条件温和以及可能利用太阳光的突出 优，因而得到了广泛重视。超声降解是在一项更新高级氧化(AOP)技术，利用频率在20．1000 kHz的超声波可以产生超声空化，即液体微泡的形成和瞬间崩塌形成的泡内高温高压在介质 中可产生自由基，从而降解有机物。它具有无需额外加入反应试剂和催化剂的突出优点。声 光催化在有机污染物降解领域内的应用正成为一个重要研究方向，如能结合彼此的优点，可 望开发出先进的高级氧化技术弘J。本工作以2。4．DCP为典型水体有机污染物，初步探讨了声 光催化影响因素和作用机制。 l实验部分 2,4．DCP为化学纯，NaOH、H2S04等均为分析纯；Ti02微粉购自南京钛白化工公司。 光源为20 nnl)，南京紫光仪器厂生产。超声设备为昆山市超声仪器有 W紫外灯(入。ax=254 限公司生产的KQ．300VDE三频数控超声波清洗器。实验在自行设计的超声强化光催化集成 反应器中进行。反应以间歇方式进行，反应器容积为5．0L，2，4．DCP浓度范围在0．1．50mg．L以 之间。实验按以下方式进行：配置一定初始浓度2，4．DCP溶液，加入一定量光催化剂Ti02， min。定时取样，经离心分离后取上清 在超声和紫外光照射下对其进行降解。降解时间140 液检测氯酚浓度。2,4．DCP浓度采用分光光度法测定13J，在一定范围内，2,4．DCP溶液吸光 值与其浓度具有良好线性对应关系。氯离子浓度采用分光光度法检测it]。 2结果与讨论 在2,4．DCP初始浓度为10mg·L．1，Ti02催化剂浓度为O．1g．L～，通空气条件下，将①超 二氯苯酚的降解情况进行了对比，结果见表1。 ●’ 1国家自然科学基金资助项目r批准号 ‘联系人：email：趔i卫塑g：垡b鱼!：￡盘：塑，Tel：0551．2904653 53 表l不同降解方法对2。4-DCP降解过程的影响 US降解时，140rain后其降解率仅为35．2‰UV+Ti02方法140min后2，4．DCP降解率 rain后几乎完全降解。在光催化中引入超声可 可达到90．1％，而US+UV+Ti02方法降解140 明显提高其降解效率，在反应前期出现明显的超声光催化协同作用，即USHⅣ+Ti02方法 的降解率大于US和UV+Ti02降解率之和，反应后期协同作用不明显，这可能与 实验还研究了初始2，4．DCP浓度、催化剂浓度、超声频率和功率、溶液pH值、反应体 系中加入氯离子、通入的气体种类对反应过程的影响。研究发现，2，4．DCP初始浓度较小或 较大时，最终降解率均不高。这是由于在光强和催化剂浓度一定条件下，在相同时间内产生 光生电子(e-)和空穴