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第20卷 第4期 洛阳理工学院学报(自然科学版) V01.20No.4
2010年12月 JournalofLuoyangInstituteofScienceandTechn0logy(NaturalScienceEdition) Dec.2010
CH4重整制取合成气机理对比与探究
龙 威,徐文媛
(华东交通大学化学化工系,江西南昌330013)
摘 要:CH4的重整反应对天然气工业和生态环保有着决定性的影响,科学实验研究发现c|L有多种途径可以转化
为合成气(CO和H:),其机理和可行性不尽相同。针对不同途径,从催化剂积碳、反应条件、产率等多方面进行对
比分析,比较水蒸气重整、自热重整和二氧化碳重整的优缺点,对实验研究具有一定的指导意义。
关键词:CH4重整机理;重整途径;合成气;CH,CO:重整
DOh10.3969/i.issn.1674-5043.2010.04.001
中图分类号:0643.3;T051 文献标志码:A 文章编号.1674—5043(2010)O4-0001—03
三大化石能源中的煤、石油资源已达到较大规模的开采,储量已日益枯竭,同时造成了日益严重的
环境污染。天然气资源储量丰富,以c¨为主要成分的天然气资源开采仍未得到大力推广。据统计,全球
仅10%的天然气被开采用于制造化工产品,而 15%的天然气直接被作为燃料 ,这是极其浪费的行为。专
家估计,2020年天然气在全球能源结构中的比例将 由25%上升至40%左右,天然气将弥补石油资源 日趋
匮乏的漏洞,成为人类的主要能源 。如何更高效地利用天然气制取其他工业原料气体,是近代科学研究
的核心问题 。以CH为主要成分的天然气转化为合成气有多种途径和不同的机理l1l,下面将从几个方面进
行论述。
1 甲烷重整的途径和机理
1.1 甲烷的水蒸气重整
1889年 ,Lan~o等 首先在1234K和1356K温度条件下研究了甲烷和水蒸气的均相反应,随后
Williams[31在1933年研究了甲烷和水蒸气的催化转 向反应并申请 了专利。1930年,StandradOil公司建立
了首套 甲烷水蒸气重整反应器制备氢气,推动了甲烷水蒸气重整的工业化和商业化I4】。甲烷和水蒸气重整
也是 目前制备合成气的最主要途径。
甲烷与水蒸气重整的热力学反应方程式为 :CH4十H:O=CO+3H2,△ 28=206kJ·mol,说明该
反应是强吸热反应,反应时需要较高的温度和较多的能量。该反应的优点是产率高(80%以上1,缺点是所
产生的气体中CO与 比例约为1:3,不适合进一步的分离、工业制 甲醇和F—T合成等 。同时,水蒸气重
整对反应器的制造和材质要求很高,设备投资需求大 。另外,其副反应往往发生CO+Il:O=CO:+|l:,
带来了大量的CO2气体,是不理想的工业方案之一 。
1.2 甲烷的自热重整
CH的完全氧化(燃烧)生成H:o和CO:,其利用率相对较低。cH 的部分氧化f与部分0:发生反应)生成
CO~[IH2,即甲烷的自热重整,其热力学反应方程式为:CH4+0.502=CO+2H2,AH 298=一36kJ·mo[,
很明显该反应是放热反应 。甲烷的自热重整也可能是通过两步反应来实现:① CH +O=CO:+2tIo;
② C +CO:=2CO+21I:,其关键是看催化剂表面氧化物种的浓度I5J。无论是那一条途径都克服了水蒸
气重整的弊病,反应消耗能量较低 ,产生的CO与H:比例约为1:2,很适合进一步的工业合成。但是,自
热重整主要是CH与o:的快速反应,故其速率较快,在工业中很难把握。Texaco和Shell161通过实验测定 自
收稿 日期:2010—10-09
作者简介:龙 威(i983一)男,湖南湘潭人,在读硕士研究生,主要从事工业催化和量化计算方面的研究.
徐文媛(1975一),女,江西南昌人,博士,教授,硕士生导师,主要从事物理化学、有机硅材料、催化原理及量化计算等方
面的研究.
2 洛阳理工学院学报(自然科学版) 第20卷
热重整的温度为135O~1800K,压力为13000Pa。CH的 自热重整反应一般选择负
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