C1-C4在Pt催化剂上的多相反应机理.pdfVIP

物理化学学~(WuliHuaxueXuebao1 2200 Acta ．一Chim．Sin．2011，27(9)，2200—2208 September [Article】 www．whxb．pku．edu．cn C，一C4在Pt催化剂上的多相反应机理 熊鹏飞 钟北京 杨 帆 (清华大学航天航空学院，北京100084) 摘要： 提 出并构建 了H和 C一C碳氢燃料在 Pl表面上的详细催化反应机理，对所构建的机理分别用CH、 CH。、C。H。以及CH。等碳氢燃料进行了数值模拟：并用文献 中给定的部分碳氢燃料(如CH、CH。加H与不加 H，C。H。力l1H与不加H，以及CH。加H)的催化着火与燃烧的实验结果与数值模拟结果进行了对比，对比结果 表明H会对C。H。以及CH。的催化起燃 以及CH。的催化燃烧起促进作用，但所起作用的动力学过程并不足相 同的．此机理能够有效地反映上述燃料的主要催化着火以及催化燃烧特征，并可以对着火与燃烧整个过程进行 动力学分析，用其来描述C一C碳氢燃料的催化着火与燃烧具有一定的合理性． 关键词： 催化燃烧： H和C一C催化反应机理： 实验对比验证：H辅助催化起燃：Pt催化剂 中图分类号： 0643 HeterOgeneousMechanism ofCl-C4onaPIatinum Catalyst XIONG Peng—Fei ZHONG Bei—Jing YANG Fan (ScoolofAerospace，TsinghlgaUniversity,Beijing100084， R．China) Abstract： W edevelopedaH2andC1一C4hetemgeneousmechanism todescribetheircatalyticreaction onaplatinum catalyst．Toverifythemechanism wecarriedoutsimulationswithmethane，ethane，propane， andn．butaneandcompared theresultsto thereportedexperimentaldata．The ignitionand combustion fignitionorcombustionofCH4，C2H6withorwithoutaddingH2，C3H8withorwithoutaddingH2，C4H，。with addingH2)wasofinterest．GoodagreementwasobtainedandwefoundthatH2improvedtheignitionof propaneand n—butane．and the combustion ofethane．However，theirkineticprocessesare different． Therefore，theH2andC1一C4heterOgene0usmechanism determinedinthisworkiSreasonablewithsome certaintyandcouldbeusedto describethecharacterjsfjcsofignitionand combustion．whichcanbeused toanalyzethekineticprocess． KeyW ords： Catalyticcombustion； H2andC1-C4heterOgeneOusmechanism； Validationwith experimentaldata； Hydrogen—assistedcatalyticignitio