氧化铈对水煤气变换反应催化剂的影响研究.pdfVIP

第 43卷 第 1期 太 原 理 工 大 学 学 报 Vo1．43 No．1 2012年 1月 joURNAIOFTAIYUAN UNIVERSITY 0F TECHN0I()GY Jan．2Ol2 文 章编 号 ：1007—9432(2012)01-0086—05 氧化铈对水煤气变换反应催化剂的影响研究 樊惠玲，李晓东，上官炬，林建英 ，郭汉贤 (太原理工大学 煤科学与技术省部共建 国家重点实验室培育基地 ，太原 030024) 摘 要 ：采 用程序 升 温氧化 及脱 附-it术 考察 了 CeO。对铁 铬 中温 变换 催 化 剂 的 氧化 性 能 以及 表 面 吸 附性 能 的影 响 。研 究表 明 ，在 铁铬 中变催化 剂 中加入 氧 化铈 ，可 明显 改 变催 化 剂 的 吸 附性能 与氧 化性 能 。CeOz质量 分数 为 3 时 ，对催 化性 质 的改善 作 用最 显著 ；CeO 具有 结构 型与 电子 型 助 剂 的 双 重 作 用 ；少量 CeOz的加 入 可 以提 高主 剂 分-ja度 ，提 高催 化 剂 的 比表 面 积 ，但 大 量 加 入 则 会 使 CeO。本 身积 聚在 催化 剂表 面 ，并 对活性 组分 造成 覆盖 ，反 而 降低 了比表 面积 。 关键 词 ：铁 铬 催 化 剂 ；氧 化 铈 ；水 煤 气 变换 反 应 ；程 序 升 温 分 析 技 术 中 图分 类 号 ：TQ426 文 献 标 识 码 ：A 水煤气变换反应在合成氨工业 中一直 占有重要 地位 。近年来 ，燃料 电池等洁净氢能源 日渐受到重 1 实验部分 视 。利用变换反应将富氢燃料 中对 阳极催化剂有害 1．1 催化剂 的制备 的C()转化为 H：，不仅可降低 CO 的含量 ，同时也 实验所用催化剂样 品由干混法制备 ，样品主要 可有效提高 H。的含量 ，已成为制氢的重要技术途 组成及 含量见表 1。 径之一[ 。由此可看出变换反应在化工能源领域 表 1 催化剂样 品组成 (质量分数) 的重要作用 。传统的中温变换催化剂为铁铬系催化 样 品名称 Ce()2 Cr2O3 Fe2Oa+MgO+Ca() 剂 ，其在合成氨工业上应用已有多年历史 ，至今在国 SO O 3 97 S2 2 3 95 内市场仍 占有较 高份额 。在变换催化剂 中，氧化铬 S3 3 3 94 的质量分数一般约在 8 左右 ]，作为结构助剂 ，用 S4 4 3 93 以提高活性及耐热性_4]。然而，氧化铬不仅价格 昂 S6 6 3 9l 贵 ，且对环境会造成严重污染。因此 ，开发研制具有 S8 8 3 89 良好活性又环境友好的无毒价廉 的铁系低铬或无铬 1．2 催化剂的程序升温技术表征 变换催化剂势在必行。 1．2．1 样 品预 处理 稀土元素可提供 良好 的电子转移轨道 ，其 中铈 为 了了解变换反应的过程机理 ，采用程序升温 有变价性 、贮氧性能以及 良好的氧化还原特性 ，在许 技术对变换 反 应所 涉及 的反 应物 与产 物，即 H 、 多的催化 反应 中已