CO加氢Rh-Mn-LiSiO2催化剂配比的优化及其CO脱附行为.pdfVIP

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2017-09-04 发布于重庆
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CO加氢Rh-Mn-LiSiO2催化剂配比的优化及其CO脱附行为.pdf

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第 30 卷第 7 期催化学报 2009 年 7 月 Vol. 30 No. 7 Chinese Journal of Catalysis July 2009 文章编号: 0253-9837(2009)07-0697-07 研究论文: 697~703 CO 加氢Rh-Mn-Li/SiO2 催化剂配比的优化及其CO 脱附行为 1,2 1 1 1 1 1 1 1 江大好 , 丁云杰 , 吕元 , 朱何俊 , 陈维苗 , 王涛 , 严丽 , 罗洪原 1 中国科学院大连化学物理研究所, 辽宁大连 116023 2 中国科学院研究生院, 北京 100049 摘要：通过优化 Rh-Mn-Li/SiO2 催化剂配比, 大大地提高了其催化 CO 加氢合成 C2 含氧化合物的性能, 并利用吸附 CO 的程序升温脱附 (CO-TPD) 和程序升温表面反应 (TPSR) 等方法考察了助剂 Mn 和 Li 对 Rh 基催化剂表面 CO 脱附行为的影响. 结果表明, 在 543~573 K 内, Rh 担载量为 1.5% 时催化剂的 Rh 效率 (ERh) 最高. 少量 Mn 的添加显著地提高了 Rh 基催化剂的 ERh , C2 含氧化合物的时空收率 (STYC2-oxy) 和选择性 (SC2-oxy). 并且随着 Mn 含量增加, ERh 和 STYC2-oxy 在 Mn = 0.53% 时最高, 但 SC2-oxy 一直缓慢增加. 而随着 Li 含量增加, SC2-oxy 显著增加, 但是 ERh 和 STYC2-oxy 明显下降. CO-TPD 和 TPSR 结果表明, 助剂 Mn 和/ 或 Li 的添加改变了催化剂表面解离 CO 活性中心的数量及其解离 CO 的能力, 从而影响催化剂的活性. 另一方面, Mn 和 Li 的添加提高了催化剂表面弱吸附 CO 的相对数量, 从而使 SC2-oxy 提高. 关键词：锰; 锂; 铑效率; 助剂效应; 二碳含氧化合物; 一氧化碳; 加氢中图分类号：O643 文献标识码：A Optimization of Metal Ratio and CO Desorption Behavior of Rh-Mn-Li/SiO2 Catalyst for CO Hydrogenation 1,2 1,* 1 1 1 1 JIANG Dahao , DING Yunjie , LÜ Yuan , ZHU Hejun , CHEN Weimiao , WANG Tao