直接高压放电降解水中苯酚与效果.docVIP

直接高压放电降解水中苯酚的效果 杨浩，张新胜，袁渭康 化学工程联合国家重点实验室华东理工大学，上海 200237采用直接高压放电降解水中含有苯酚，自行设计加工了线筒式放电反应器，考察了氧气鼓入量、反应器压力、溶液初始pH对苯酚降解效果的影响。结果表明：在所设计的放电反应器中，放电电极直径为0.6 mm、地极直径29 mm或者38 mm，电压8~10 kV，电流4~14 mA，气体鼓入量为60 mL·min-1、溶液初始pH为9左右时，在180 min之内水中苯酚降解达到90%以上。同时发现溶液电导率具有相对应的变化趋势。 直接高压放电降解苯酚中图分类号：X 文献标识码：A 文章编号：1672-2175（200）0-2173-04 图1 直流高压放电降解有机物反应装置 Fig. 1 Equipment scheme of high voltage discharge degradation organic compounds 随着化学工业的快速发展，环境变化日益引起人们的重视。各种水处理技术应运而生，针对高毒、难生物降解的有机废水，研究者开发了多种以强氧化性物质作为氧化剂去除有机物的高级氧化技术[1]——光催化氧化法、湿空气（催化）氧化法、超临界氧化法、高压放电降解法等。利用高压放电等离子体处理有机废水的过程中，兼具了光催化氧化、高能电子轰击、放电等离子体产生的活性自由基氧化、臭氧氧化等作用。高压放电技术由于以高能电子及其与水分子或氧分子生成的高活性物质为氧化剂，引起了广大研究者的关注[2-4]，但是目前实际应用鲜有报道，主要原因是降解效率不高，或者电子利用率偏低[5-7]。本实验对原有实验装置进行改进，将脉冲高压放电改为直接高压直流放电，这样不仅可以降低过程能量损失，还可以提高电子利用效率和能量利用效率[8]。传统的高压脉冲放电过程，主要由火花间隙放电而产生脉冲，会导致部分能量浪费，本文所采用的线筒式放电反应器，和以往的点板式放电反应器比较，将产生更多的活性粒子和有机污染物的接触机会，从而大大提高降解效果。 为了进一步提高高压放电技术降解有机物的效率，对高压放电反应装置结构进行了改进。实验所用仪器包括一个高压直流电源和反应器，反应器中含一个针状电极和不锈钢圆筒状地极，针状电极为放电电极，直径为0.6 mm，地极直径29 mm或38 mm，反应装置如图1所示。放电过程中，正极针对圆筒内壁放电。电源为大连理工大学静电与特种电源研究所提供的高压直流电源，电压范围0~60 KV，电源功率200 W。 实验中，工作电压为4~12 kV，电流为4~14 mA（工作电压由电极距离而定），苯酚初始质量浓度为120 mg·L-1。实验过程中，在地极内壁形成一层液膜，可以明显地观察到放电电极向四周放电，反应液颜色也随着放电的进行先变深后逐渐变浅，反应液经过泵循环并接冷凝管达到恒温的效果。循环管路中连有三通管，可以通过三通管取样和调节流量。 苯酚质量浓度：根据GB 749087要求，选择4—氨基安替比林分光光度法进行检测。 在地极直径为38 mm，放电电压12 kV，电流7 mA，液体流量1.32 L·min-1，液体体积1000 mL，通入空气，pH为7左右时，考察不同空气流量时降解结果如图2所示。 图2 气体流量对苯酚降解效果的影响 Fig. 2 Effect of gas flux on the degradation efficiency of phenol 图3 不同气体流量时溶液电导率变化 Fig. 3 Change of solution conductivity with various gas flux 图4 压力对苯酚降解效果的影响 Fig. 4 Effect of gas pressure on the degradation efficiency of phenol 图5 不同压力下溶液电导率的变化 Fig. 5 Change of solution conductivity with various gas pressure 氧气是高压放电降解苯酚过程中产生强氧化活性物质的主要来源，在点板式或针板式反应器中，随着气体流量的增大，有机物降解速率升高，这是由于气体不但起到产生活性物质的作用，而且发挥了机械搅拌的作用，改善反应器内溶液的流体力学状态，促进了传质的发生和反应的进行。在本研究所使用的线筒式反应器中，氧气在进入反应器之后，在放电电极形成一个较小的放电区域，在这个区域，高能粒子和活性物质浓度较高，然后活性物质向地极方向迁移和扩散。如果气体流速较大，活性物质在反应内停留时间较短，很快被气体带出反应器，难以到达苯酚溶液表面；气体流速较小，所产生的活性物质量少，从而致