CeO2、CaO助剂对甲烷部分氧化制合成气Ni／MgO—Al2O3催化剂结构和性能的影响.pdfVIP

维普资讯 第 35卷 第 1期 燃 料 化 学 学 报 VOI．35NO．1 2007年2月 JournalofFuelChemistryandTechnology Feb．2O07 文章编号：0253-2409(2007)ol43085-06 CeO2、CaO助剂对 甲烷部分氧化制合成气 Ni／MgO—A1203 催化剂结构和性能的影响 邱业君，陈吉祥，张继炎 (天津大学化工学院催化科学与工程系，天津 300072) 摘 要：采用BET、H一TPR、XRD、TEM和活性评价等表征手段，考察了CeO 、CaO助剂对 Ni／Mgo—A1O，催化剂物化性质和甲 烷部分氧化制合成气反应性能的影响。实验结果表明，单独加入CeO 或CaO助剂可以改善 Ni／Mgo—A1O，催化剂中镍物种 的还原性能，以CaO尤为明显；CaO作为结构助剂可以降低还原态催化剂中的镍晶粒尺寸 ，使改性的催化剂具有较好的活性， 而CeO 对催化剂的活性未产生显著影响。当CeO 与CaO两种助剂同时对Ni／MgoA·1O，进行改性时，虽然催化剂中镍物种 的还原性能没有发生明显变化 ，但仍具有很好的反应性能，这与 CeO 与 CaO能够形成 CaOC·eO 固溶体有关。CaOC·eO 固 溶体不仅与镍物种间存在相互作用 ，提高了镍物种的分散度、减小了镍晶粒尺寸 ，还可以提高催化剂的储氧能力和晶格氧的 流动性 ，从而有利于改善其甲烷部分氧化反应性能。 关键词 ：Ni／MgO．A1，O催化剂；氧化铈 ；氧化钙；固溶体 ；甲烷部分氧化 中图分类号：TQ032．41 文献标识码：A EffectsofCeO2andCaO on propertiesofNi／M gO-A1203 catalystsforpartialoxidation ofmethanetosyngas QIUYe-jun，CHENJi：xiang，ZHANGJi—yan (DepartmentofCatalysisScienceandEngineering，SchoolofChemicalEngineeringand Technology， TianfinUniversity，Tianfin 300072，China) Abstract：TheeffectsofCeO，and／orCaO aspromotersonthephysico—chemicalpropertiesandhtecatalytic performna ceoverNi／Mg0一Al，0 catalystforpattialoxidation ofmehtna etosyngaswerestudied by mena sOf BET．XRD，H，一TPR，TEM na dreactionactivityevaluation．Comparedwiht htecatalystwihtoutpromoters。hte catalystpromotedbyCeO，orCaO aloneexhibitedbetterreducibilityofnickelspecies。na dhteonepromotedby CaO showedbettercatalyticactivity．、^ enboht ofCeO，na dCaO wereaddedtomodifyhteNi／MgO—Al，O cat— alyst．na obvioussynergeticeffectbetweenCeO，nadCaO weredetected，Itwasdeduced thathtefomr ation of CaO—CeO，solidsolutioncouldresultinabetterdispersionofactivenic