硬模板法制备微孔-介孔复合SAPO-11分子筛及其长链烷烃异构化反应.pdfVIP

2014年 第 38卷 中国石油大学学报 (自然科学版) Vo1．38 No．2 第2期 JournalofChinaUniversityofPetroleum Apr．2014 文章编号：1673—5005(2014)02-0153-06 doi：10．3969／j．issn．1673—5005．2014．02．024 硬模板法制备微孔一介孔复合 SAPO一11分子筛 及其长链烷烃异构化反应 刘 振 ，马志鹏 ，孙常庚 ，李婷婷 ，宋 浩 ，阎子峰 (1．中国石油大学重质油国家重点实验室，山东青岛266580；2．中国石油大学CNPC催化重点实验室，山东青岛266580) 摘要：以常规 SAPO．11分子筛水热合成方法为基础，在分子筛晶化过程中加入一定量的炭黑颗粒作为硬模板构造介 孔结构 ，得到具有微孔．介孔复合结构的SAPO．11分子筛。考察不同碳模板含量对所得分子筛中介孔容量和表面酸 性质的影响，并利用 N，吸脱附测试、x．射线衍射 (XRD)和透射电镜(TEM)和吡啶吸附红外光谱 (Py．FFIR)对所得分 子筛的晶体结构、孔结构和酸类型进行分析。以正十二烷作为模型化合物．对负载0．5％Pt的SAPO一11分子筛的异 构化反应催化性能进行评价。结果表明：随着碳模板加入量的增加，分子筛介孔容量先增加后降低 ，在 10％时达到 最大；适量碳模板的加入并没有影响分子筛的晶体结构 ；分子筛中有明显介孔结构产生；异构化反应结果显示催化 剂活性与分子筛介孔容量以及表面酸类型相关：一方面，介孔孔容增大可以降低传质阻力，暴露更多孔口活性位 ，从 而提高异构化催化活性；另一方面，提高分子筛孔道内B酸和L酸比值 ，有利于提高异构化反应的异构化选择性 ；随 着反应温度升高转化率升高，但选择性明显下降。 关键词 ：SAPO．11分子筛 ；微一介复合结构；硬模板；碳材料；临氢异构 中图分类号：TQ032．4 文献标志码：A Synthesisofmeso-microporousSAPO-11byhardtemplatemethod anditscatalyticapplicationforlong-chain alkaneshydroisomerization LIU Zhen，，MA Zhi．peng，SUN Chang—geng，，LITing。ting，，SONG Hao，YAN Zi．feng (1．StateKeyLaboratoryofHeavyOilProcessinginChinaUniversityofPetroleum，Qingdao266580，China； 2．CNPCKeyLaboratoryofCatalysisinChina UniversityofPetroleum，Qingdao266580，China) Abstract：HierarchicallySAPO一11zeolitewithmeso—microporousstructures(meso—SAPO一11)wassynthesizedbyaddingcar— bonblackasahardtemplateincrystallizationprocessoftraditionalhydrothermallypreparedmethod．Theeffectofdifferenta— mountsofcrabonadditiononthemesoporousvolumeandacidpropertywasevaluated．N2adsorption／desorptionisotherm ， XRD，TEM and Py-FTIR characterizationwere employedtoidentifythecrystallinestructures，poreproperties，andacid types．Catalytichydroisomerizationperfomr ancesofMeso—SAPO一11catalystswith0．5％ Ptloadingwereevaluatedbyusing n—C12asamodelcompound．Itisfoundthatthemesoporousvolumeshow