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梁清等：Cu/Mn-Ce 复合氧化物的氧释放能力及碳烟催化燃烧活性研究
Cu/Mn-Ce 复合氧化物的氧释放能力及碳烟催化燃烧活性
研究
梁 清 吴晓东 陆振翔 翁 端∗
（清华大学材料科学与工程系先进材料教育部重点实验室，北京，100084）
摘 要：利用溶胶凝胶法制备了Cu-Ce 、Mn-Ce复合氧化物，利用XRD 、BET 、O2-TPD 、
CO pulse等方法研究了结构和氧化还原特性，利用TPO测试催化剂对碳烟的催化活性。研究
结果表明，Mn 离子能够进入CeO2 晶格形成固溶体，从而改善表面吸附氧和体相氧迁移的能
力；而Cu O则大多弥散分布在CeO 表面和界面，两种元素的相互作用显著增强了催化剂的
x 2
体相氧释放能力。两种复合氧化物对碳烟燃烧的催化活性及对CO 的选择性均比纯CeO 有
2 2
明显提高，在不同接触条件下的活性顺序与催化剂的活性氧种有关。
关键词：铈基复合氧化物；过渡金属；氧释放；碳烟燃烧
1 前言
[1-3]
CeO 由于其优异的储放氧特性已经在汽车尾气三元催化领域得到广泛应用 。自2005 年以来，
2
[4,5] [4] 18
关于CeO2在柴油车碳烟催化燃烧方面的研究也迅速开展 。Bueno-López等人 通过 O 同位素的机
理研究表明，CeO 表面的活性氧种对碳烟催化燃烧起到重要作用，而反应中加入CeO 作为催化剂可
2 2
以将O2 的活化温度降低100℃左右，从而促进碳烟的燃烧速率。
在早期的碳烟燃烧催化剂研究中，发现过渡金属不但能够催化氧化碳烟，而且具有将NO氧化为
[6] [7]
NO 的能力 。Tikhomirov 等的研究表明，将Mn掺杂入CeO 晶格有利于提高催化剂对碳烟燃烧的催
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化活性，而且Mn-Ce复合氧化物对NO 的储存能力比单一金属氧化物高出5 倍，能够释放出比O 活性
x 2
更高的NO2作为氧化剂，将碳烟的起燃温度降低至280℃。我们的前期研究表明，Cu-Ce复合氧化物
也具有类似的效应，往CeO 掺杂CuO，在反应气氛中含有NO 的情况下，T （燃烧速率最大时的温
2 x p
度）比以纯CeO2 为催化剂时降低40 ℃，而且这种优势在高温热老化20h之后仍能保持。这些研究结
果都表明，过渡金属与CeO2形成的复合氧化物是一类具有潜力的柴油车碳烟燃烧催化剂。
本文通过溶胶凝胶法制备了Cu 、Mn掺杂CeO 基复合氧化物，研究了样品的氧化还原特性和碳
2
烟催化燃烧活性，并初步探讨了其反应机理。
2 实验部分
2.1 样品制备
采用溶胶凝胶法制备样品。按Cu:Ce原子比为1：9 称取适量的Cu(NO ) ·3H
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