多段微通道负载型钯催化剂上天然气预混催化燃烧研究.pdfVIP

王亮等：多段微通道负载型钯催化剂上天然气预混催化燃烧的研究 多段微通道负载型钯催化剂上天然气预混催化燃烧的研究 * 王亮，何洪 ，戴洪兴，訾学红，赵卫锋 （北京工业大学环境与能源工程学院化学化工系，北京 100022 ） 摘 要：制备了一系列用钡、镧、铈等氧化物进行改性的Pd/γ-Al O 陶瓷蜂窝催化剂，在自 2 3 行设计的催化燃烧实验平台上进行了天然气催化燃烧实验。本文研究了钯含量、催化剂床 层数、功率对天然气催化燃烧特性的影响。实验结果表明,当钯含量为 0.5 wt %时催化剂具 有最好的催化燃烧性能。在空燃比为 12~16 范围内，燃烧器尾气中NOX含量低于 5ppm，CO、 HC排放低于 10ppm。催化剂床层数对催化燃烧的温度峰值以及尾气中NOX含量影响不大， 但明显利于降低HC 、CO的排放。 关键词：天然气；钯；催化燃烧；多段微通道 近年来，天然气作为一种高效、优质、清洁的能源日益受到人们的关注。目前它主要作为能源 使用，天然气传统的燃烧方式主要有扩散燃烧和预混燃烧，两者均为火焰燃烧，最高温度达到 1800ºC， 它们共同的缺点是能量利用率低且生成大量的NOX和 CO 等污染物，造成大气环境污染，因此天然 气高效、低污染燃烧技术的开发成为历史的必然。最近十多年国内外的研究表明[1]，天然气催化燃 烧是以甲烷为主要成分的低碳烃在催化剂表面进行的氧化反应, 是一种以无焰燃烧为主的燃烧方 式。因此，只要合理进行燃气预混、调节空燃比、采用多段微通道燃烧器(Micro-channel combustor)、 控制催化剂床层的燃料燃烧速率完全可以实现天然气的低排放燃烧，因此开展天然气催化燃烧技术 基础研究有着极其重要的意义。众多的研究表明[2,3,4] ，催化燃烧技术的主要问题是催化燃烧器的设 计和高活性、高稳定性的催化剂的开发，后者是催化燃烧的核心问题。负载型贵金属催化剂在催化 燃烧过程中有着比较好的活性，通常用比表面较大的γ-Al O 作为载体，贵金属为催化剂活性组分， 2 3 其中PdO表现出了最好的甲烷催化燃烧性能[5,6] 。CeO 具有良好的氧化还原能力，它可以促进Pd PdO 2 [7] 的反应循环，提高PdO催化剂在甲烷燃烧反应中的活性 。 催化燃烧技术是一项涉及多学科的复杂技术，还有待于结合催化燃烧器的开发，进行深入的研 究。目前，我国在催化燃烧方面也进行了初步的研究[8,9]，并取得了一定的成果。但是，在如何控制 天然气催化燃烧的边界条件，实现天然气的稳定催化燃烧，还需要进行深入的研究。为了研究边界 条件对天然气催化燃烧效果的影响，本文制备了以蜂窝状堇青石为载体的Pd基负载型催化燃烧催化 剂，设计了功率在0~12千瓦可调的催化燃烧器，在该燃烧器上进行了多段微通道稳定的催化燃烧实 验，考察了空燃比、贵金属含量和功率等燃烧边界条件对天然气催化燃烧效率和排放的影响，研究 了多段微通道催化燃烧的特性以及燃烧炉内部温度在轴向和径向的分布。 1. 实验部分 1.1 催化剂的制备 本实验中所用的催化剂为Pd/γ-Al O / 堇青石蜂窝催化剂。首先利用一定量的Ba(NO ) ， 2 3 3 2 La(NO ) 和Ce(NO ) 溶液浸渍γ-Al O ，对其进行稳定化处理，然后将稳定化的γ-Al O 涂敷到预处理 3 3 3 3 2 3 2 3 过的堇青石蜂窝载体（400 cpi ，直径 100 mm，长度