Pt-CNTs修饰玻碳电极(Pt-CNTs%2fGC)电氧化活性地研究.pdfVIP

第lO届全国有机电化学与工业学术会议论文集 钟起玲P，张兵1，‘杨熊元1，黄艽1，丁月敏1，王国富1， 饶贵仕1，任斌2 田中群2 (1，江西师范大学化学化工学院南昌330022 2．厦门大学化学系固体表面物理化学国家重点实验室厦门361005) 摘要采用透射电镜(TEM)和选区电子衍射(SAED)技术，分别表征了Pt-CNTs／GC电极的表面形貌和所负载铂纳米原子簇 附强吸附中间体CO；Pt-CNTs／GC电极对CH30H的氧化峰电流不总是随CNTS上载铂量的增加而增大，在制备直接甲 醇燃料电池阳极时，应权衡考虑其氧化电流和电位的相对主导作用，以选择合适的载铂量． 关键词Pt姗^GC修饰电极吸附氧化 在催化材料制各和催化反应研究中，利用碳纳米管对反应物和产物的特殊吸、脱附性能和空间立体 选择效应，以碳纳米管为载体，负载Pt、Ru、Pd、Au、Ni等金属纳米粒子催化剂，开展催化反应的研究 已经引起子研究工作者的极大兴趣【l’3】。应该指出的是，碳纳米管外表面一般常显化学惰性，在负载金属 用微波介电加热法还原铂钌的配合物和氯铂酸，获得了粒径尺寸分布较窄的碳粉负载铂钉和铂纳米粒子 催化剂，在直接甲醇燃料电池阳极性能研究中显示出较高的电催化活性【6t7】。本文采用微波介电加热法， 以乙二醇作氯铂酸还原剂，在经纯化活化后的碳纳米管上成功地负载了分散均匀、粒径范围较窄的铂纳 米粒子(I 化行为的研究，为开发碳纳米管的用途和燃料电池阳极材料的制备积累经验。 1实验 型电化学工作站(上海辰华仪器厂)上进行。研究电极分别为碳纳米管和碳纳米管负载铂纳米粒子修饰 纯水配制。 2结果与讨论 图1是碳纳米管(CNTS)在浓硝酸中纯化2．5小时后，采用 微波介电加热法，以乙二醇为氯铂酸的还原剂，在CNTs上负载 0．1875mmoi·g’l铂纳米粒子(Pt．CNTS)的TEM和SAED图。 从图l可见，约2rim的Pt多晶纳米原子簇比较均匀的负载在CNTs 表面。‘ ’ 图2是CNTs／GC(a)和载铂量0．1875mmoi·g-I的 Pt-CNTs／GC(b)电极在0．5mol·L。IH2S04溶液中的CV曲线。比较 盥lA她勖a】87：细灯所删和钍西嗣 图2(a)Co)可见，图2(a)在．0．2—D．6v的电位区间，CNTsGC 电极有很大的双电层充电电流峰，这与R丑jesh．B等人所观察到的＆1假h掣d榭h巧山“h咄幽●岫0f 结果相一致‘引，图2(b)由于负载了o．18；5mm。1．g-I的铂纳米粒5她-m州如b诹讣龇1 189 第10届全国有机电化学与工业学术会议论文集 一 子、大大抑制了CNTs,GC的双电层充电电流从而与粗糙铂电极在硫酸溶液中的CV曲线极为相似191，这 一实验事实，进一步证实了图1的实验结果，表明碳纳米管表面的确负载了一层比较致密的铂纳米粒子。 ，i‘2口sof翻r／配缸dP删∞in0．5∞l·L-l瓦s0I，sc吐rote：50“-s-1 图3(a)、(b)是-0．2V下!载铂量分别为0．125和o．1875m 0．1mol·L。1H2S04溶液中浸泡30min后取出，用三次蒸馏水冲洗干净，置于0．5mol·L‘IH2S04溶液中的CV 曲线。从图3(a)中可见，位于0．27v、0．49v和 0．61v电位处出现了三个电流峰(I、II、Ⅲ)当 载铂量增至0．1875m mol·g’l时(图3(b))也分别 在0．19v、0．46v和0．51v电位处出现了三个电流峰 (I、II、HI)，而后者的三个电流峰同前者相比， 峰电位均有明显的负移，同时峰Ⅲ与峰II电流强度 的比值有所增大。显然，峰I、11分别来自桥式和 线形吸附在铂上的C0的氧化，但是尚未见CO在铂 及其纳米粒子修饰电极上存在三个氧化峰的文献 肼协5CE) E一似．5CF．)