碳纸电沉积钯铁电极还原去除三氯乙酸地研究.pdfVIP

第七届全国环境催化与环境材料学术会议论文集 碳纸电沉积钯铁电极还原去除三氯乙酸的研究 李昂臻8赵旭刘会娟曲久辉” (中国科学院生态环境研究中心环境水质学国家重点实验室，北京，100085) 摘要：运用电化学沉积的方法将原位生成的Pd0和Fe0颗粒负载于碳纸上，将该电极用于电化学还原 去除三氯乙酸的实验。相对于c，Fe．c和Pd．C电极，Pd／Fe．C电极具备更强的还原脱氯能力。在Pd：Fe摩尔比 为2：l，溶液初始pH为3，外加电场为一1．5v时，初始浓度为500 ppb的TCAA在20分钟内被去除95％。三 氯乙酸被逐步脱氯，最终被还原为乙酸和氯离子存在于溶液中。经过扫描电镜分析可以看出，相对于Pd．C电 nm，而且Pd0和Fe0颗粒均匀致密地 极的Pd颗粒，Pd／Fe．C电极的Pd／Fe颗粒具有更小的粒径，大约为20 沉积于碳纸表面，有利于还原脱氯反应的进行。进一步，通过XPS的分析可得知，经过还原脱氯反应后，电 极表面的Pd0有少部分成为Pd”，而Fe仍以Fe0存在于电极表面。因此，在还原去除三氯乙酸的过程中，Pd0 是主催化剂，Fe0起到结构助催化的作用。 三氯乙酸是消毒副产物的一种，经过科学研究证实，可能影响人体健康，具有致癌，致 畸，致突变的严重危害，因此，如何有效去除三氯乙酸尤为关键[1]。文献中报道过Pd／Fe催还 还原脱卤的研究【2】，本研究中运用电化学沉积Pd0和Fe0颗粒于碳纸表面的方法，制得新式 电极，用于高效还原去除的三氯乙酸的实验研究中。 mmoi／L，初始三 图1．C，Fe．C，Pd-C和Pd／Fe．C电极还原去除三氯乙酸性能比较(初始pH=7，Na2S04=10 氯乙酸=500 SCE) p叽，Pd：Fe摩尔比=2：1，外加电压=·1．5VVS 由图1可以得知，在30分钟内，96％的三氯乙酸通过Pd／Fe—C电极被还原去除，而与此 同时，只有38％，72％和58％的三氯乙酸通过C，Fe—C和Pd．C电极被还原去除。相较于C， Fe—c和Pd．C电极，Pd／Fe—C电极具有优异的还原脱氯能力。接下来，考察了Pd：Fe摩尔比， 初始pH值和外加电压对于Pd／Fe．C电极还原去除三氯乙酸的影响。可以得知，反应最优条件 为Pd：Fe摩尔比为2：1，溶液初始pH为3，外加电场为．I．5V时，初始浓度为500ppb的TCAA 在20分钟内被去除95％。经过扫描电镜分析可以看出，Pd／Fe．C电极的Pd／Fe颗粒粒径大约 为20nlTl，而且均匀致密地沉积于碳纸表面。进一步，通过XPS的分析可得知，经过还原脱 氯反应后，电极表面的Pd0有少部分成为Pd2+，而Fe仍以Fe0存在于电极表面。因此，在还原 去除三氯乙酸的过程中，PdO是主催化剂，FeO起到结构助催化的作用。三氯乙酸在Pd／Fe．C 电极表面被逐步脱氯，最终被还原为乙酸和氯离子存在于溶液中，实现彻底脱卤的效果。 参考文献 eta1．，J．Environ．Manage．，2011，92(3)：892-901． [1】C．Legay，M．J．Rodriguez，R．Sadiq et [2】N．S．Babu，N．Lingaiah，J．V．Kumara1．，Appl．Catal．A：Gen．，2009，367(I-2)：70—76 ”通讯联系人：jhqu@，rcees．ac．cn