Pt%2fAl-%2c2-O-%2c3-蜂窝状催化剂上NO-%2cx-的催化还原的研究.pdfVIP

第五届全国催化剂制各科学与技术研讨会 Pt／A1203蜂窝状催化剂上NO：的催化还原研究 李哲黄伟任军谢克昌 太原理工大学煤科学与技术教育部和山西省重点实验室，化学工程与技术学院，030024太原) 近年来，以机动车尾气中NO。排放控制为目的的选择性催化还原(SCR)催化剂的研 择性催化还原研究较为活跃。许多研究工作表明，催化剂制各条件和方法对NO、的选择性 剂上NO选择性还原活性进行了对比，发现制各方法对Fe／ZsM．5的催化性能有明显的影响， Xin等 ”1研究了催化剂不同制各条件对其NO×选择性还原的活性和选择性的影响，预先还原的样 品比其它样品表现出非常高的活性和选择性。尽管NO。选择性催化还原的研究已有大量报 不同制各及反应条件对蜂窝状催化剂P“A1：03上NO。的选择性催化还原性能的影响。 1．实验部分 cells／cm2) 载体上。即将5gY．A1203加入40ml饱和的Al(N03)3溶液中搅拌Ih，再把蜂窝状堇青 石载体放入，并在100mbar的真空条件下保持15rain，然后将其上下颠倒摇动5min，再 放入100mbar的真空条件下保持15rain，再保持在常压下5min，重复以上步骤若干次， 最后用高压气体吹掉残留在孔中的液体物，分别在60℃、100℃和150℃下干燥1h，然后6 600 h升温到600℃，再恒温焙烧4h。最后用所需浓度的H2Ptcl6溶液浸渍在其上面， ℃焙烧6 mm 的选择性催化还原的活性评价实验装置见文献…。催化剂的活性测试是在一个内径为21 比表面分析仪上测定。样品在真空条件下300℃活化(除气、除水)3h，以高纯N，He气 作为载气，在．196℃(液氮温度)吸附N2分子，最后测定样品的比表面。 2．结果与讨论 2．1．02浓度对催化活性的影响 在确定的反应温度下，随着氧气浓度增加，催化剂活性均出现峰值，而随反应温度升 高，达到最高转化率所需02浓度不断减小，分别为8％、6％和4％。同时当达到最高NO、 转化率后，再增加02浓度，NO。转化率均下降。但是对于较高反应温度，其NO、转化率随 02浓度增加而下降程度非常快；而对较低反应温度，其NO。转化率随着02浓度增大，下降 得比较缓慢。这可能是在高温下02会与NO发生竞争吸附，从而阻碍了NO的分解反应。 2．2．空速对催化性毹的影响 而随着空速的依次增加，催化剂的活性逐渐下降，当GHSV达到72000h“时，NO、最大转 化率仅为155％。同时还可以发现一个明显的现象，即随着空速的不断增加，催化剂活性曲 80— B金属、氧化物催化剂的制各与表征 线的峰值依次向高温方向移动。 n。 Ⅲ一【 一J l…J ；5} ’、：__竺竺竺■ i 引 j 辞＼ 圳 ／ ，。譬：． 10} ， 、、～ ，‘， 弋 t L。i：2』：，：。i．E! 二兰兰塞：．．一三立：． Ⅻ Ⅻ m _ m m 1n oⅢwm(℃ 图2焙烧温度对催化性能的影响 图1空速对NO。转化率影响