金团簇二维到三维的结构转变和电子特性的理论研究.pdfVIP

第33卷第 5期 西 华 大 学 学 报 ( 自 然 科 学 版 ) 2014年9月 Vol_33．No．5 JournalofXihuaUniversity ·NaturalScience Sep．2014 · 基础学科 · 金 团簇二维到三维的结构转变和 电子特性的理论研究 郑本霞，迭 东，王 玲 ，王时建 (西华大学物理与化学学院，四川 成都 610039) 摘 要：基于密度泛函PW91／TZVPP理论级别，研究Au 团簇的平衡结构和 电子性质。结构优化显示：在n=3 — 13范围内，Au 团簇的基态构型均为二维结构，当n：14时，开始从二维结构转变成三维结构。原子平均结合 能、二阶能量差分、能级间隙、电子亲和势和垂直电离势分析表明：较大金团簇原子之间的结合力强于较小金团簇； 偶数金团簇 比奇数金团簇具有较高的稳定性 ；奇数金团簇 的化学活性 比偶数金团簇高且在化学反应中容易得 电子。 关键词：Au 团簇；几何结构；电子特性 中图分类号：0641 文献标志码 ：A 文章编号：1673—159X(2014)05—0037—04 doi：10．3969／j．issn．1673—159x．2014．05．009 TheTheoreticalStudyofthe2D ——to——3D TransitionandElectronic PropertiesforAu Clusters ZHENGBen—xia，DIEDong，WANGLing，WANGShi-jian (SchoolofphysicsandChemistry，XihuaUniversity，Chengdu610039China) Abstract：Theequilibrium structuresandelectronicpropertiesofAuclustershavebeenstudiedusingdensityfunctionaltheoryat theP 91／rZVPPleve1．Thestructuraloptimizationsshow thatthegroundstateAu clusterspossessaplanarstructureforn =3一l3 andasolidsturctureofrn=14．TheelectronicpropertiesofAuclustersareanalyzedbasedontheaveragedbindingenergy，second— orderenergydifference，eneryg gap，theverticalionizationpotential andtheelectronaffinity．Itisfoundthattheatomicbindingenergy ofbiggoldclustersislargerthanthatofsmallgoldclusters．Theeven—numberedAu clustersaremorestablethantheodd—nun· beredones．Thechemicalactivityoftheodd—numberedclusters，whichiseasytocaptureanelectron，ishigherthantheeven—nun— beredones． Keywords：Auncluster；geometricalstructure；electronicproperty 金是人类较早发现和利用的金属之一 ，块状的 金团簇的结构由二维到三维的转变，究竟是从多少 金有很强的延展性，熔点 1063cI=，化学性质非常稳 个 Au原子开始 的，至今仍无一个定论。毛华平 定，所谓 “烈火见真金”正是由此而来。随着科学技 等 利用密度泛函方法和Wang等 在 LDA近似 术的发展，人们对金的认识也越多。许多研究已经 下结合遗传算法，发