PrxZr1-xO2储氧材料性能研究.pdfVIP

第六届海峡两岸超微颗粒学术研讨会 Pr,,Zrl．x02储氧材料的性能研究 郑君海1，赵晓敏1，冯佃臣1，何洪2，张建旗1，任慧平1，安胜利1 (1内蒙古科技人学，内蒙古包头014010；2北京工业人学，北京100022) 摘要：机动车尾气排放造成的污染是国际社会倍受关注的问题，国际普遍使用的储氧材料主要是以 xZrl．x 具萤石四方结构Ce 02为基体掺杂Y203的固溶氧化物。本研究发现储氧材料Pr xZrl．x XZr xZrl．x02，显示出优于Ce02的综合性能。本研究采用“超声膜扩散”法制备了Pr xZr x 的吸脱附(02--TPD)对其同溶体和研究。结果表明：Pr1-x02(x=0，0．1…1)具有比Ce Zrl．x XZr 02更稳定的萤石四方结构，因为随着x的增加，萤石四方结构的品格保持不变。Pr xZrl．x 1-x02(x=0，0…1．1)具有比C．e02更高的储氧量，是机动车尾气净化三元催化重要的候选 材料。 关键词：PrxZrl-x02，储氧材料，三元催化，尾气净化 汽车尾气污染是世界城市大气污染的主要来源，已经对市民健康和生存环境构成严重威胁，并引 起全球气候变暖。全世界的机动车由2000年的7亿辆、在2010年预计达到9．2亿辆【1】。北京的机 动车由2007年的300万辆、在2010年预计升至440万辆，尾气排放的NOx和COI与据了该物质对 大气环境总排放的70％以上【2，3】。世界对汽车的尾气排放制定了越为苛刻的标准：由1960年代不 CH／km(欧Ⅳ标 限制排放的40．609CO／kin、在2005年限制为lgCO／kin、0．089NOx／km和0．19 NOx／km和0．0759 CO／kin、0．069 欧lV标准，耐久性要求100，000公里【8，9】。 苛刻的汽车尾气排放标准使三元催化技术面对新的挑战。一个突出的困难是现有三元催化只能在高 (close．coupled 氧能力是面临的另一个新挑战。简言概括，新型三元催化净化技术要求：低温起燃(快速升温)、 高储氧龋、高温耐久。 铈锆同溶体在机动车尾气的净化中具有良好的储放氧性能并成为通用的汽车尾气净化催化材 XZr 料。本研究采Hj“超声膜扩散”法制各了Pr 溶体更好的储放氧性能。 1实验部分 1．1试验方法 本实验采州“超声膜扩散”法制备了储氧材料Ln tool·L1。将金 配比使州Ln(N03)3和ZrO(N03)4配制成溶液，溶液中金属离子浓度的总和为O．2 67 第六届海峡两岸超微颗粒学术研讨会 属离子通过中空纤维膜控制金属溶液进入氨水的速度，使金属离子沉淀，最终使溶液的pH=9～ lO。静置12小时后进行过滤。用去离子水反复洗涤沉淀4遍，最后在100℃烘干至少24小时制得 储氧材料前驱体粉体，在马弗炉中烧结，样品x=0．4～0．6时的烧结温度用800℃，其余用700℃， 均焙烧3小时制得新鲜储氧材料，再将新鲜储氧材料经过1050℃焙烧5小时制得老化处理的储氧材 料。 1．2样品表征 449C型综合热分析仪进行TG和DSC 储氧材料的前驱体粉体采用德国NETZSCH公司生产的STA 产的PW1700型X—ray衍射仪加以分析，其中衍射靶为Cu靶(波长入=0．15406nm)，工作电压为40 kV,工作电流40mA，扫描速度为0．2。／s。