钡修饰氧化镁载体的表面形貌及负载钌基催化剂的性能.pdfVIP

石 油 化 工 TECHNoLoGY 2004年第33卷增刊 PETROCHEMICAL ·625· 钡修饰氧化镁载体的表面形貌 及其负载钌基催化剂的性能 霍超，于凤文，韩文锋，刘化章 (浙江工业大学化材学院催化研究所，浙江杭州310014) { [摘要]l研究了钡修饰的氧化镁载体的表面形态及其负载的钌基氨合成催化剂的催化性能。研究结果表明，随着钡 含量的增加，氧化镁载体表面的不规则性降低，其负载的钌基催化剂的活性随之增加j并于Mg与Ba摩尔比为I／0．2 000 时达到最大，在20 h-。、101VIPa、475oC条件下，其出口氨含量达到9．13％。而当继续增大钡的修饰含量时，氧化 镁载体中出现一种新的物相，初步分析应为含钡的一种结晶体。 [关键词]载体修饰；表面形貌；负载催化剂；催化性能 426．6 [中图分类号]TQ [文献标识码]A 钌基氨合成催化剂的研制与开发是当今国内外 中12h，于110oC干燥24 h，然后在H2气氛中于 300 学者关注的热点之一¨“J。与铁基催化剂相比，钌 oC下还原3h，最后经压片、破碎、筛分(14～20 基催化剂的主要优点是低温低压下活性高，受氨的 目)后制得不同钡含量修饰氧化镁载体负载的钌基 抑制作用不明显，可在较高的氨浓度下操作。虽然 氨合成催化剂(钌的负载量为4％)。 1．3催化剂的活性评价 英国BP公司和美国Kellogg公司联合开发，实现了 石墨化活性炭负载钌基氨合成催化剂的工业应用， 氨合成反应在连续流动反应器中进行。催化剂 但是普通活性炭的稳定性差和石墨化活性炭的机械 (10一14目)用量2ml。反应温度425—475℃，反 000 应压力101VIPa，反应空速20 强度差、生产成本高等仍然是亟待解决的难题。因 h～，反应气H：与 此，开发性能稳定的氧化物优良载体成为新的研究 N：体积比为3／1。催化活性以反应器出口气体中 热点之一‘5。1。 氨气的体积分数表示。 氧化镁具有比表面积较高、化学性质稳定和可 1．4催化剂SEM表征 进行机械加工成型等特点，是开发氧化物载体负载 钡修饰氧化镁载体的表面形貌用日立公司的 HITACHI 钌基催化剂可供选择的优良载体之一。本工作对氧 S一4700场发射电子扫描电镜拍摄，工作 kV。 化镁载体进行碱土金属钡修饰的研究，并对其表面 电压5．0 形貌及亚微观结构进行表征，进而对其负载的钌基 1．5催化剂EDS表征 催化剂的性能进行评价，得到了较为有益的结果。 钡修饰氧化镁载体的表面元素分布用美国热电 VANTAGE—ESI