甲烷水合物降压分解的分子动力学模拟的研究.pdfVIP

国可再生能源学会2011年学术年会论文（天然气水合物） 甲烷水合物降压分解的分子动力学模拟研究 颜克凤 李小森 李波 陈朝阳 李刚* (中国科学院广州能源研究所天然气水合物研究中心，中国科学院可再生能源与天 然气水合物重点实验室 广州 510640) 联系人：李小森 电话：020E-mail: lixs@ms.giec.ac.cn 摘要：用分子动力学(MD）模拟方法研究降压法甲烷水合物分解。采用“真空移除 法”系统研究降压法甲烷水合物的分解机理，模拟显示降压使分子自由度增大， 产生驱动力，破坏水合物表层水分子间氢键形成的动态平衡。水分子之间氢键断裂， 笼子结构被破坏，水合物开始分解。由于降压作用表层水分子运动激烈，表层与内层 水分子间的氢键断裂，水合物逐层分解。研究得出降压法促进水合物分解，其与热激 法和化学试剂法相比分解速度较慢。 关键词: 甲烷水合物；降压分解；分子动力学模型 1. 的MD研究得到一定的发展。本课题组采用 1. 11.. 引 言 天然气水合物(natural gas hydrate，NGH) MD模拟分别对天然气水合物的热激法、化 [4~8] 开采常用的方法有热激法、化学试剂法和降 学试剂法及联合方法分解进行研究 ，得 压法。降压法是在一定的温度下，降低水合 到天然气水合物的分解机理，从理论上获得 物储层的压力到水合物相平衡压力以下，使 较优分解方法。目前，水合物降压分解机理 水合物发生分解，该方法与热激法和化学试 的研究还未见文献报道。本文将通过MD模 剂法相比能耗少，费用较低，是目前较为实 拟甲烷水合物降压分解过程，分析降压法水 [1] 用的开采方法。Kawasaki等 利用改进的医 合物的分解机理。 学X射线扫描仪研究了水合物降压分解过 1. 1. 11.. 模拟方法及过程 程，研究发现在降压分解过程中，当压力开 一般的MD 模拟技术较难通过控制改 始下降时，靠近核表面的水合物首先开始分 变压力（NPT 系综）来实现晶体的分解，本 [2] 解。Komai等 用标准化的拉曼强度标定了 文提出“真空移除法”在NVT 系综对甲烷水 在不同压力下水合物分解过程中分解速率 合物进行降压分解的MD 模拟。“真空移除 [3] 随时间变化的关系。Kono等 在沉积物中进 法”是假设完全移除水合物表层的甲烷自由 行天然气水合物降压分解实验，并得出水合 气体使其为真空层，达到在水合物外形成低 物分解的表观动力学参数。该方法不需昂贵 压层的目的，甲烷水合物分解，在分解过程 的连续激发，但水合物分解较慢。天然气水 中不断的移除水合物表层分解的甲烷气体， 合物降压分解机理的研究是天然气水合物 即不断降低水合物外压力，直到水合物完全 [9] 降压开采研究的基础，但实验较难获得。