黄铁矿对高放废物中变价放射性核素的阻滞作用.pdfVIP

矿物岩石地球化学通报 26卷增刊 黄铁矿对高放废物中变价放射性核素的阻滞作用 陈繁荣，谢兴华，康明亮 中国科学院广州地球化学研究所，广州510640 关键词：黄铁矿；高放废物；放射性核素；阻滞作用 高水平放射性放废物(简称高放废物)的安全 处置不仅是保护人类生存环境的迫切需要，而且关 下水中的溶解度的影响，在此基础上，对黄铁矿氧 系到核工业的可持续发展，长期以来受到国际社会 化一还原地球化学屏障的优点、可能存在的问题和 的普遍关注。目前，放射性废物的地质处置是国际 所需的研究工作进行了分析讨论。 上唯一接受的、安全的处置方法，世界各国都拟将多 1 与黄铁矿平衡的地下水体系的Eh— 屏障地质处置作为高放废物的永久处置方案。其基 pH条件 本方法是将高放废物储藏在深部的地质处置库中， 并且通过设置各种工程屏障和利用地质介质屏障， 花岗岩和火山岩中的地下水一般呈中性和弱 使其中的放射性核素在衰变到安全水平以前与人类 环境隔离。由于高放废物具有毒性大、半衰期长等 占优势，此外，水分子的辐射分解反应有可能使近场 特点，美国和欧盟对高放废物地质处置库安全期的 地下水环境处于弱氧化状态，其中的变价放射性核 要求长达105a。废物罐和缓冲回填材料等物理屏 素主要以高价态形式存在和迁移。当地下水与黄铁 障的安全期大约为数千年，因此，放射性核素与人类 矿接触时，将发生如下反应： 生存环境的长期隔离需要依靠处置体系的化学屏障 功能。 根据有关的热力学资料和能斯特方程得： 众所周知，变价元素的价态对其迁移性具有决定 性影响。在高放废物中，许多长半衰期放射性核素 掣pH1 r‘‘ (2) (如79se、99Tc、锕系元素等)均为变价元素，它们是释 放到环境中的放射性剂量的主要贡献者，但在还原环 境下的迁移性将大大降低。由此可见，设立还原性地 也只能对体系的Eh产生微小影响。在花岗岩和火 球化学屏障可能是降低放射性核素释放速率的有效 山岩地下水中，取l舭咖一=一3±1，代入(2)得： 方法。以零价铁为填料的还原性地球化学屏障可以 去除地下水中的u、cr、Tc等毒害性变价元素，在地下 (0．059×8／7)pH (3) 水环境修复中得到广泛应用。然而，铁在地下水环境 中将很快被氧化，不宜用作高放废物地质处置系统氧 溶解度控制，由此可得： 化一还原地球化学屏障的填料。 Eh=0．385—0．0747 (4) pH 另一方面，黄铁矿不仅在浅埋藏的金属矿床中 在酸性条件下，Fe2+的溶解度不断增加，但其 保存完好，而且是成岩变化和地下水．围岩反应过程 中的常见产物，可以在地下水系统中长期存在，可望 (3)得： 用作高放废物地质处置系统中还原性地球化学屏障 Eh=0．335—0．0674 (5) pH 的填料。此外，黄铁矿往往存在于围岩及其裂隙充 填矿物中，查明黄铁矿对变价放射性核素的阻滞作 用对于处置系统的性能评价具有重要意义。本文主 26卷增刊