超临界CO2%2f水混合溶剂消除含氮化合物对蒽加氢裂化的抑制作用.pdfVIP

第九届全国超临界流体技术学术及应用研讨会论文集 超临界COB 2B/水混合溶剂消除含氮化合物对蒽 加氢裂化的抑制作用 TPF FPT * 樊红雷 杨冠英 韩布兴P P 北京分子科学国家实验室，中国科学院化学研究所分子科学中心，100190，北京 在重质油加工中，含氮化合物对重油的加氢裂化有显著的抑制作用。因此，探索绿色高 效的方法来消除含氮化合物对催化剂的毒害显得十分重要。重质油中含有大量的多环芳烃， 三环芳烃蒽常被选作模型化合物研究重质油的加氢裂化。在本工作中，我们采用NiFe + HZSM-5 作为催化剂，研究超临界COB2B 和水对含氮化合物存在条件下蒽进行加氢裂化的影响。 本工作选用 2- 甲基咪唑作为代表性含氮化合物。实验结果表明，没有水和COB2B 时含氮化合物对 蒽的加氢裂化有显著的抑制作用，转化率较低，结焦严重。而超临界COB2B 或水都能在一定程度 上减轻含氮化合物的抑制作用。有趣的是，当体系中加入超临界COB2/B 水混合溶剂时，含氮化 合物对催化剂的毒害作用可以完全消除，并且液体产物的产率比没有含氮化合物存在时的还 要高。进一步的研究还发现，一些其他的含氮化合物如吡咯、吡啶等在超临界COB2/B 水混合溶 剂存在时对蒽的加氢裂化也有促进作用。 关键词：超临界COB2B ；超临界水；含氮化合物；多环芳烃；加氢裂化。 1.前 言 当前，化石燃料在我们的日常生活中仍然起着重要的作用。在可预见的将来， 全世界将持续依赖于石油基的液体燃料。对于有限的油品资源，人们采用绿色和 1 可持续的利用方法是至关重要的P P 。由于石油原料变重，对于低H/C原子比的重油采 2 用加氢裂化来生产高品质的油是不可或缺的一种方式P P 。考虑到重油中含有大量的 3 多环芳烃，蒽常被选作模型化合物来研究多环芳烃的加氢裂化P P 。通常蒽通过边环 4，5 加氢裂化可以形成萘的同系物P P 。在我们的前期工作中发现，水能促进蒽的中间 6 环加氢裂化形成乙基联苯P P 。与边环裂化相比，中间环加氢裂化不仅效率高而且所 需的氢耗小。 重油中含有大量的含氮化合物。这些含氮化合物由于具有碱性，因此在加氢 7 裂化过程中容易吸附于催化剂的酸性位上引起催化剂的失活P