大孔-整体式CuO-CeO-%2c2-%2fAl-%2c2-O-%2c3-催化剂用于H-%2c2-中CO优先氧化研究.pdfVIP

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摘要 燃料电池特别是质子交换膜燃料电池用于驱动汽车和作为小型能源设施的 市场前景巨大,其中的氢源系统研发是技术瓶颈之一,氢源系统需要解决的核心 问题是小型化。一氧化碳优先氧化是净化燃料电池的富氢气体中CO的重要手 段,是氢源系统的重要组成部分,所以小型化的一氧化碳优先氧化反应器研发至 关重要。大孔整体式A1203具有微米级孑L道和孔壁,相比微通道反应器具有更小 的体积,因此本论文以大孔整体式A1203为载体,负载CuO-Ce02催化剂用于~ 氧化碳优先氧化反应,探索其实现小型化的可能性。 本论文以不同晶型的大孔整体式A1203为载体,采用过体积浸渍法负载 化剂,并对催化剂的制备条件进行了筛选和优化。在制各CuO.Ce02/M一丫-A1203 催化剂过程中主要考察了Cu/(Ce+Cu)摩尔比及C02与H20对一氧化碳优先氧化 的活性影响,采用SEM、XRD、TEM、TPR等方法对催化剂进行表征,并与活 性关联,探究了CuO.Ce02/M.Y.A1203高活性的主要原因;制备大孔整体式 尔比对活性的影响,同时比较整体式与磨碎后催化剂的活性。主要结论如下: 发生强相互作用的高分散CuO和负载在Ce02上的CuO与Ce02发生作用产生的 氧空位协同作用是CuO.Ce02/M.y-A1203具有较高的活性的主要原因。 制备CuO.Ce02/M.仅.A1203的最优条件是:以分散相浓度为88%的PS模板 制备的大孔整体式a.A1203为载体;Cu/(Ce+Cu)摩尔比为0.15;700℃焙烧。 h-1, CuO.Ce02/M.0t.A1203在高空速下具有较高的CO转化率:空速为21,000 以将CO浓度降低至100ppm以下。 与文献上报道的小型化反应器相比,本文制备的大孔整体式催化剂在较高的 空速下达Nco净化要求,所以采用大孑L整体式A1203作为载体,负载CuO-Ce02 催化剂实现了反应器的小型化。 关键词:大孔整体式氧化铝氧化铜氧化铈一氧化碳优先氧化小型化 ABSTRACT the membranefuel Inrecent cells, years,fuelcells,especiallyprotonexchange tO market as sourcesforautomotive arebelievedhaveapotential prospectenergy and efficient energydevices.However,developinghydrogen applicationsportable isstilla work.In the systemtechnologychallengingparticular,miniature production as of isacriticalissue.PreferentialCOoxidation reactor hydrogenproductionsystem an in isthemosteffectiveto importantstephydrogenproductionpowersystem way eliminateCOtoatrace is to small—scale

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